成果简介
氟化碳(CFx)被认为是一种有前途的锂/钠/钾原电池的正极材料,具有卓越的理论能量密度。然而,由于高度氟化的CFx中C-F键的强共价性,同时实现高能量和功率密度仍然是一个相当大的挑战。本文,湘潭大学潘俊安副教授、潘勇研究员、欧阳晓平教授等在《Adv Mater》期刊发表名为“Surface Engineering of Fluorinated Graphene Nanosheets Enables Ultrafast Lithium/Sodium/Potassium Primary Batteries”的论文,研究提出一种结合了表面脱氟和掺氮的高效表面工程策略使氟化石墨烯纳米片(DFG-N)拥有可控的导电纳米层和合理调节的C-F键。DFG-N为锂原电池提供了前所未有的双重性能,其功率密度为77456 W kg-1,能量密度为1067 Wh kg-1,超高速率为50C,这是迄今为止报告的最高水平。
DFG-N在10C时,钠和钾原电池的功率密度也分别达到了15256和17881 W kg-1的记录。表征结果和密度泛函理论计算表明,DFG-N的优异性能归功于表面工程策略,该策略在不牺牲高氟含量的情况下明显改善了电子和离子导电性。这项工作为开发结合了超高能量密度和功率密度的先进超快原电池提供了一个引人注目的策略。
图文导读
图1。具有导电表面和快速离子通道的DFG-N的制备工艺示意图。
图2。(a)样品光学图片。(b-e) DFG-N的EDX元素映射。(f) GNSs、(g) FG、(h) DFG-1、(i) DFG-2、(j) DFG-3、(k) DFG-N的HRTEM图像
图3。(a) XRD图谱,(b)拉曼光谱,(c)样品接触角。(d) XPS光谱定量分析结果。(e) c1s、(f) f1s和(g) n1s的高分辨率XPS光谱(h)电导率比较图
图4。(a) FG、(b) DFG-1、(c) DFG-2、(d) DFG-3、(e) DFG-N不同电流密度下的恒流放电曲线。(f)拉贡阴谋。(g)中位电压对比图。(h)与先前报道的CFx阴极相比,DFG-N的放电率和功率密度
图5。(a) EIS光谱和(b) Rct拟合结果(插图:等效电路模型)。(c)测量DCR的放电电压曲线和(d)在不同DODs下对应的DCR值。(e) GITT曲线和(f)由GITT计算的DLi+。(g)带有sp2杂化碳的DFG-N结构模型俯视图。(h) FG、DFG、DFG- n态密度。(i) FG、(j) DFG和(k) DFG- n的Li+扩散路径和相应的能垒
图6. DFG-N在不同的放电速率下在(a)SPB和(b)PPB中获得的静电放电曲线。SPBs和(b)PPBs。(c) DFG-N和其他CFx阴极在SPB中的电化学性能(放电率和功率密度)的比较 (c) DFG-N和其他基于CFx的阴极在SPBs和PPBs中的电化学性能的比较。DFG-N在(d)SPBs和PPBs中的长期储存性能 DFG-N在(d)SPBs和(e)PPBs中的长期储存性能,以及(f)相应的能量密度
小结
总之,我们对氟化石墨烯纳米片进行了一种有效的表面工程策略,该策略结合表面脱氟和氮掺杂来构建具有控制厚度的纳米级导电层,以增强电子和离子电导率。这些特性展示了一种通过表面工程实现超高功率密度而不降低氟含量和能量密度的策略,并为开发先进的超快Li/Na/K一次电池指明了道路。
文献:https://doi.org/10.1002/adma.202303444
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