印度理工学院《ACS ANM》:石墨烯气凝胶上修饰MoS2纳米花，用于可见光驱动的四环素光催化降解

成果简介

在过去的几年中，通过异相光催化将难降解的制药污染物转化为可降低关注度的产品已获得了相当大的发展势头。然而，大多数基于半导体的光催化剂的实际应用受到严重限制，原因在于其宽带隙导致的可见光响应不足，光生电荷载流子的超快重组，以及持续使用时的回收问题。

本文，印度理工学院Shamik Chowdhury等研究人员在《ACS ANM》期刊发表名为“MoS2 Nanoflowers Decorated on Graphene Aerogels for Visible-Light-Driven Photocatalytic Degradation of Tetracycline”的论文，研究通过简单的一步水热法，在石墨烯气凝胶（GAs）的互穿网络上直接生长了玫瑰花状二硫化钼（MoS2）纳米花，并系统地评估了所得到的轻质自支撑复合材料对四环素（TC）的光催化降解。

结果表明，MoS2/GA在可见光下暴露120分钟后，TC的降解率达到91%，比原始MoS2、独立GA和其他当代光催化剂高出数倍。根据自由基淬灭试验，羟基自由基和超氧阴离子是TC光催化解离的主要介质。此外，还区分了TC光催化分解的主要中间产物和残余产物，并提出了可设想的分解途径。此外，这些定制的混合气凝胶可以很容易地回收并成功地重复使用多个循环，表明其在光催化废水处理中的广泛应用。

图文导读

图1。（a） GA修饰的MoS2纳米片合成示意图。（b）合成的MoS2/GAs，（c）支撑在花朵上的MoS2-GA-2，以及（c）支持200 g旋钮重量的MoS2/KA-2（高度：～2 cm；直径：～4 cm）的数字照片，其重量是其自身重量442 mg的450倍以上，没有任何明显变形。

图2. (a)MoS2、(b)GA、(c)MoS2/GA-1、(d)MoS2/GA-2、(e)MoS2/GA-3和(f)MoS2/GA-2石墨烯片上的MoS2纳米花的FEG-SEM图像。

图3：GA和MoS2/GA的(a)XRD图和(b)拉曼光谱。

图4. (a) MoS2/GA 的 XPS 勘测扫描光谱。MoS2/GA-2的高分辨率解卷积(b) C 1s、(c) Mo 3d和(d) S 2p XPS光谱。

图5、(a) 在可见光照射下，GA、MoS2、MoS2/GA-1、MoS2/GA-2 和 MoS2/GA-3 对 TC 的光催化降解（实验条件：C0 = 5 mg L-1；光催化剂剂量 = 0.5 g L-1；温度 = 25 °C）：C0 = 5 mg L-1；光催化剂剂量 = 0.5 g L-1；温度 = 25 °C）。(b)初始TC浓度（实验条件：光催化剂剂量=0.5 g L-1；温度=25 °C）、(c)光催化剂剂量（实验条件：C0=5 mg L-1；温度=25 °C）和(d)溶液pH值（实验条件：C0=5 mg L-1；温度=25 °C）的影响：C0 = 5 mg L-1; 光催化剂剂量 = 0.5 g L-1; 温度 = 25 °C）对可见光照射下MoS2/GA-2上TC光催化解离的影响。

图6. 可见光照射下MoS2/GA-2光催化降解TC的合理途径。

小结

总之，基于二维MoS2纳米片与三维石墨烯气凝胶的整合，通过简单和可扩展的一锅水热法，成功地制备了分层多孔轻质宏观复合材料，无需使用任何有毒物质或昂贵的试剂。所制备的MoS2/GAs具有极窄的带隙，因此能够充分吸收700 nm以下的可见光。此外，其相对较大的比表面积和双峰微/介孔率有利于与反应物和反应中间产物的相互作用。此外，MoS2纳米片和石墨烯构件之间的大平面界面加速了光诱导电荷载流子的空间分离，从而延长了电子-空穴对的寿命。因此，在可见光照射下，MoS2/GAs对TC的降解在降解效率和循环稳定性方面显示出优异的光催化活性。其中，MoS2/GA-2材料在初始浓度为5 mg L-1时的光催化性能最高，达到91%，几乎是纯MoS2材料的1.7倍。MoS2/GA-2复合材料还能够消除HWW和MWW中的TC，且降解率可接受。这些研究结果清楚地表明，在三维多孔支架上优化负载先进的二维材料是构建新型光催化剂的一种有前途的策略，在光催化处理含药废水方面具有巨大的潜力。

文献：https://doi.org/10.1021/acsanm.3c01715