南开大学王欢等在《Advanced Functional Materials》期刊发表名为“Fe-N4O-C Nanoplates Covalently Bonding on Graphene for Efficient CO2 Electroreduction and Zn-CO2 Batteries”的论文,研究提出了一种策略,以亲核取代反应为基础,在石墨烯基底上实现含有单原子Fe位点与轴向O原子(Fe-N4O-C)共价键的纳米片。这种迷人的结构具有很高的比表面积,这有利于活性位点的最大暴露和电子转移。
密度泛函理论(DFT)计算显示,在轴向增加一个O原子极大地操纵了铁中心的电子结构,这可以有效地平衡*COOH的形成和*CO的解吸。因此,石墨烯支持的Fe-N4O-C纳米板(Fe-N4O-C/Gr)在-0.7V相对于可逆氢电极(RHE)的条件下表现出98.3%的可观法拉第效率,在-0.9V相对于RHE的条件下表现出3511h-1的高周转频率(TOF)。基于Fe-N4O-C/Gr催化剂的组装Zn-CO2电池在放电电流密度为3 mA cm-2时具有90.1%的最大CO选择性,显示了在一个装置中进行CO2转化和发电的潜力。
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