成果简介
开发基于无氟MXene的复合材料用于电化学储能和转换装置被认为是一种有前途的方法。本文，南京理工大学Zhenjie Lu、韩志伟副教授、Yongsheng Fu等在《Journal of Energy Storage》期刊发表名为“S, N co-doped rGO/fluorine-free Ti3C2Tx aerogels for high performance all-solid-state supercapacitors”的论文，研究使用路易斯酸Fe（III）成功地蚀刻了Ti3AlC2，制备了原位负载Fe2O3纳米颗粒的MXene。在含有硫脲的水热条件下，通过MXene和氧化石墨烯的氧化还原自组装反应，合成了共掺有S和N的三维多孔气凝胶。
XPS结果显示，S和N杂原子可以通过改变相邻C原子的电子结构和形成S-C/N-C键来增强复合材料的亲水性和赝电容。优化后的Fe3+-Ti3C2Tx/S,N-rGO-2在1Ag-1时的比电容为220.7Fg-1，在电流密度为6Ag-1时，5000次循环后电容保持率超过80%。以Fe3+-Ti3C2Tx/S,N-rGO-2为电极材料，以PVA-KOH为电解质的全固态对称超级电容器可以分别在60和-20℃的极端环境下正常工作。这项工作为无氟制备MXene及其电化学应用提供了一条可行的途径。
图文导读
图1. (a, b) Fe3+-Ti3C2Tx, (c) Fe3+-Ti3C2Tx/S, N-rGO-1, (d, e) Fe3+-Ti3C2Tx/S, N-rGO-2, 和 (f) Fe3+-Ti3C2Tx/S, N-rGO-3的扫描图像。
图2. (a) Fe3+-Ti3C2Tx和(c) Fe3+-Ti3C2Tx/S,N-rGO-2的TEM图像，(b) Fe3+-Ti3C2Tx和(d) Fe3+-Ti3C2Tx/S, N-rGO-2的HR-TEM图像。
图3.（a） 研究了Fe3+-Ti3C2Tx、Fe3+-Ti2Tx/S、N-rGO-1、Fe3+/Ti3C2Tx/S、N-rGO-2和Fe3+-TiNC2Tx/S、N-rGO-3的XPS光谱。（b） Fe3+-Ti3C2Tx的高分辨率（b）Fe2p和（c。测量了纯氩离子刻蚀后Fe3+-Ti3C2Tx/S、N-rGO-1、Fe3+-Ti2Tx/S、N-rGO-2和Fe3+-TiNTx/S、N-rGO-3的XPS光谱。
图4. 以3M KOH为电解质的三电极系统的电化学性能测量
图5. Fe3+-Ti3C2Tx/S,N-rGO-2//Fe3+-Ti3C2Tx/S,N-rGO-2对称超级电容器与全固态PVA/KOH电解质在室温下的电化学性能
图6. Fe3+-Ti3C2Tx/S,N-rGO-2//Fe3+-Ti3C2Tx/S,N-rGO-2对称超级电容器的电化学性能，分别在60和-20°C下使用全固态-固态PVA/KOH电解质。
小结
总之，通过用无毒环保的路易斯酸Fe(III)蚀刻碳化钛铝，制备了负载Fe2O3纳米颗粒的MXene，厚度约为几十纳米。还原MXene和氧化石墨烯在含有硫脲的水热条件下发生氧化还原自组装反应，形成共掺有S和N的三维多孔气凝胶。MXene不仅垂直连接了还原氧化石墨烯，还有效克服了石墨烯片的堆积。在三电极系统中，优化后的三维多孔超轻气凝胶表现出优异的电化学性能和稳定性。以PVA-KOH为电解质的全固态对称超级电容器的电压可以拓宽到1.4V，这大大提高了其能量密度。此外，它在60℃和-20℃的极端环境下仍能正常工作。相信这项工作为无氟制备MXene和极端环境下高能量密度的全固态超级电容器提供了新的思路。虽然用路易斯酸蚀刻MAX相制备MXene的方法避免了使用剧毒的HF酸，但它需要长时间的高温反应，这导致了大量的能量消耗。因此，未来有必要考虑一种无毒、环保、节能的MXene合成策略。
文献：https://doi.org/10.1016/j.est.2023.108140
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