同济大学《JMCA》：利用快速和超稳定的锌离子存储的亲锌多层石墨烯结构

成果简介

碳阴极中亲锌基序的缓慢离子迁移动力学和低可及性是锌离子电容器的主要限制，导致电容活性和耐用性不足。在碳基质中植入石墨化纳米结构域似乎可以促进快速稳定的锌离子存储，但尚未报道。本文，同济大学徐祖信教授团队在《J. Mater. Chem. A》期刊发表名为“Zincophilic multilayer graphene structures leveraging fast and ultrastable Zn-ion storage”的论文，研究通过铁盐和金属钠的协同作用，通过石墨微晶重构引发滤纸原位热解，用无序碳制备了多层石墨烯结构。碳基体显示出精心编排的石墨化纳米结构域，具有优化的四层石墨烯配置，提供了高速电子转移路线和更多暴露的电活性位点，以最大限度地提高电荷存储。

因此，这种独特的多层石墨化结构在结构化学缺陷处提供了快速和超稳定的锌离子电荷存储，有助于大电流生存能力（100 A g−1）， 超高能量密度 （148.9 W h kg−1），以及组装的锌离子电容器的超长使用寿命（300 000 次循环）。全面的研究有助于确定极好的电荷存储的来源，即局部石墨化碳阴极的相反电荷载流子存储机制，需要在亲锌位点上交替吸收Zn2+/CF3-，以及Zn2+和氧化还原活性羰基图案之间的化学作用，形成Zn-O键。这项工作拓宽了局部石墨化碳阴极的设计空间，朝着先进的锌基储能应用发展。

图文导读

图1、材料微观结构与及制备流程

图2、MLG结构的表征

图3、制备的ZHCs的电化学性能

图4、研究组装的ZHC的电子/离子转移行为和电荷存储动力学

图5、电荷存储机制

图6.电活性基序中电荷载流子的理论计算

小结

综上所述，通过石墨微晶的重排改善了碳材料阴极在水性ZHCs中的电化学性能，导致MLG在无定形碳基体中形成。受益于多孔碳和MLG的统一，暴露了更多的亲电位点，并构建了更快的电子路线。实验表征和动力学分析表明，结构良好的MLG能够衰减活化能障碍并加快离子传输，促进了电极表面的极好可及性。优化后的无定形碳结构显著提高了碳材料的综合电化学性能，为高效储能碳材料的合理设计提供了思路。

文献：DOI https://doi.org/10.1039/D3TA01107K