成果简介
硅（Si）阳极材料因其优异的理论比容量而受到广泛关注，但它们存在巨大的体积膨胀和颗粒粉碎的问题，这导致了容量的快速衰减和糟糕的导电性。本文，中科院宁波材料所刘兆平研究员/周旭峰研究员在《ACS Appl. Nano Mater》期刊发表名为“Graphene-Wrapped Composites of Si Nanoparticles, Carbon Nanofibers, and Pyrolytic Carbon as Anode Materials for Lithium-Ion Batteries”的论文，研究通过合理的结构设计和简单的合成方法，提出了一种结合了石墨烯和三维碳骨架优点的四元硅/碳（Si/C）复合负极材料。首先通过喷雾干燥和热解合成纳米硅/碳纳米纤维/热解碳（SCC）复合颗粒，然后通过第二次喷雾干燥和热解工艺被石墨烯纳米片包裹，得到最终产品（SGCC）。
在这种复合材料中，由碳纳米纤维和热解碳组成的三维碳骨架作为导电基体，支撑和稳定Si纳米颗粒，而包裹在表面的石墨烯纳米片进一步提高了复合粒子的导电性和结构稳定性，并将粒子与电解质直接接触隔离。同时，复合颗粒的丰富孔隙可以有效地为锂化过程中的硅的体积膨胀提供空间。因此，所制备的SGCC复合材料显示出84.7%的高初始库仑效率，2150.8mA h g-1的高可逆容量，以及100次循环后83.75%的良好容量保持率。
图文导读
图1、显示了SGCC复合材料的结构设计和合成过程的示意图
图2、SGCC复合材料的微观结构
图3、SGCC和其他样品的电化学性能
图4、SGCC和SCC电极的电化学动力学
图5、电极的结构稳定性，循环前后SCC和SGCC电极的表面和横截面SEM图像
小结
综上所述，我们提出了一种新的纳米硅-碳复合材料结构，以解决硅负极循环过程中的巨大体积膨胀问题。我们通过合理的结构设计和简单的合成方法，结合了石墨烯和三维碳框架（CNFs）的优点。在这种复合材料中，Si纳米颗粒通过喷雾干燥和随后的热解处理与CNFs和热解碳充分混合，以获得初步的Si / CNF / C颗粒。然后，在第二次喷雾干燥和热解过程之后，石墨烯片紧密包裹在Si / CNF / C核心颗粒周围。这种复合负极材料结合了硅和碳材料的优点，包括具有高理论比容量的纳米硅，由具有高导电性的交织CNF组成的三维网络，以及具有优异导电性，高机械强度和出色延展性的石墨烯。作者相信，这种新颖的结构可以解决体积膨胀问题，并为实现高能量密度锂离子电池的硅基负极材料提供实用的解决方案。
文献：https://doi.org/10.1021/acsanm.3c00911
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