成果简介
MoS2在电催化氢气进化方面表现出良好的前景。然而，MoS2的电催化性能受到其活性位点不足、低电导率和缓慢的水解过程的限制。本文，西安交通大学《ACS Appl. Mater. Interfaces 》期刊发表名为“Hierarchical SiC–Graphene Composite Aerogel-Supported Ni–Mo–S Nanosheets for Efficient pH-Universal Electrocatalytic Hydrogen Evolution”的论文，研究采用CVD法在石墨烯气凝胶（RGO）中生长SiC纳米线（SiCnw），构建了由碳化硅（SiC）和石墨烯（SiCnw-RGO）组成的气凝胶，然后在SiCnw-RGO复合气凝胶上水热合成了Ni–Mo–S纳米片，开发了一种高效的pH通用电催化剂。
在SiCnw-RGO（Ni-Mo-S@SiCnw-RGO上负载的Ni-Mo–S纳米片表现出一种有趣的复合气凝胶的分层三维互连结构。最佳的Ni-Mo–S@SiCnw–RGO电催化剂具有优异的催化性能，酸性条件下Tafel斜率低至60 mV/dec，碱性条件下为90 mV/dec。密度泛函理论计算表明，复合催化剂具有有利的氢吸附自由能和水解离能势垒。本研究为设计高效多级气凝胶电催化剂提供了参考。
图文导读
图1.Ni–Mo–S@SiCnw–RGO合成策略示意图.
图2：（a）GO气凝胶的SEM图像。(b）SiCnw-RGO的SEM和（c）TEM图像。(d) MoS2@SiCnw-RGO的SEM、(e) TEM和HRTEM图像，以及(f) 元素图谱图像。(g) SEM, (h) TEM和HRTEM图像，以及(i) Ni-Mo-S@SiCnw-RGO的元素映射图像。
图3：（a）GO、SiCnw-RGO、MoS2@SiCnw-RGO和Ni-Mo-S@SiCnw-RGO的XRD图案和（b）FTIR光谱。(c,d) SiCnw-RGO、MoS2@SiCnw-RGO和Ni-Mo-S@SiCnw-RGO的拉曼光谱。(e) MoS2@SiCnw-RGO、MoS2@RGO和MoS2@SiCnw的N2吸附/解吸等温线曲线和(f)孔隙大小分布图。
图4：（a）RGO、SiCnw-RGO、MoS2、MoS2@RGO、MoS2@SiCnw、MoS2@SiCnw-RGO以及Ni-Mo-S@SiCnw-RGO在酸性条件下的LSV曲线和（b）相应的Tafel图。(c) MoS2、MoS2@RGO、MoS2@SiCnw和MoS2@SiCnw-RGO的电容电流与扫描速度的关系。(d) MoS2、MoS2@SiCnw-RGO和Ni-Mo-S@SiCnw-RGO的奈奎斯特图。(e) MoS2@SiCnw-RGO的电催化稳定性。(f) MoS2@SiCnw-RGO循环后的SEM图像。
图5:（a） MoS2的氢吸附自由能和（b）水离解自由能图，MoS2@SiCnw和Ni–Mo–S@SiCnw.（c）Ni–Mo–S和SiC界面的电荷密度差图，等值面能级为2.7×10–3 e/bohr3。（d） Ni–Mo–的拟议电催化过程S@SiCnw–RGO。
小结
通过Ni-Mo-S纳米片支撑在SiCnw-RGO复合气凝胶上，成功开发了一种高效的pH值通用电催化剂。SiCnw-RGO复合气凝胶的分层结构、RGO的高导电性和SiC的加速水解过程可以协同提高电催化活性并暴露Ni-Mo-S纳米片的催化位点。Ni-Mo-S@SiCnw-RGO电催化剂表现出优异的催化性能，在酸性条件下具有60 mV/dec的低Tafel斜率，在碱性条件下具有90 mV/dec。DFT计算表明，该复合催化剂表现出有利的氢气吸附自由能和水解离能量障碍。这项研究为设计基于MoS2的分层电催化剂以实现高效的pH值通用氢气进化开辟了一条创造性的途径，并为在HER中大规模生产基于MoS2的电催化表现出巨大潜力。
文献：https://doi.org/10.1021/acsami.3c02802
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