Adv. Funct. Mater.: 通过化学破坏自组装Janus氧化石墨烯用于大面积高性能的忆阻器

【研究背景】

双面神（Janus）结构二维（2D）材料由于其独特的界面特性（亲水/疏水性、正/负电性等），使其在光电器件、催化等领域得到广泛的关注和应用。然而，利用简单的方法制备大尺寸、高质量Janus结构2D材料是制约其可规模化应用的主要问题之一。

【成果简介】

本工作通过一种简易的方法（“化学破碎”+油/水两相界面自组装）来获得大面积高质量的双面神结构氧化石墨烯（J-GO）薄膜，再将其作为中间层构筑了垂直结构（Ag/J-GO/Au）的忆阻器，并研究了其电学阻变特性和作为人工突触的可塑性等行为。结果显示：Ag/J-GO/Au忆阻器展现出优异的阈值型阻变开关行为，例如低泄漏电流(≈10^-12A)，低工作电压(≈0.3 V)，高耐久性(>12,000 次)，以及成功模拟了生物突触的部分典型可塑性行为。这项工作提供了一种获得大面积、连续和均匀Janus 2D薄膜的新策略，并验证了Janus 2D材料在固态微电子领域（电学仿生突触）中的新应用。相关成果以“Self-Assembly of Janus Graphene Oxide via Chemical Breakdown for Scalable High-Performance Memristors”为题发表在国际权威期刊Adv. Funct. Mater., 2023, DOI:10.1002/adfm.202302073.

【图文介绍】

图1. 大面积J-GO薄膜的制备工艺流程。包括四个主要步骤：1) 通过使用十六烷基三甲氧基硅烷（HDTMS）对多层GO薄片表面进行疏水改性；2) 表面改性的GO在NaOH溶液中超声处理，即“化学破碎”过程；3) J-GO薄片在油/水两相界面的自组装并形成连续的膜；4) 将生成的J-GO膜转移到目标基板上，最终获得具有亲水或疏水表面的薄膜。

图2. J-GO薄膜的形貌和尺寸表征。a) 制备的J-GO分散液的光学图像；b) J-GO薄膜的TEM图；c) 在SiO₂/Si上旋涂得非连续J-GO薄膜的SEM图（插入图是旋涂J-GO片层尺寸分布图，平均横向尺寸为≈810 nm）; d)在油/水两相界面处形成连续的J-GO膜的光学图像；e) 局部放大的J-GO连续薄膜; f) 通过两相界面处转移得到的连续均匀J-GO薄膜的SEM图像。

图3. J-GO薄膜的结构和电学特性。a) GO、J-GO亲水和疏水表面的傅里叶变换红外光谱图（FTIR）；b) GO、HDTMS疏水修饰GO、未修饰GO和J-GO薄膜的拉曼光谱图；c) 具未修饰GO、疏水和亲水表面GO的X射线光电子能谱（XPS）全谱图和d) 碳谱。

图4. 基于J-GO的电子突触的人工突触特性。a) 在4 V偏压下采集的J-GO薄膜CAFM电流图；b) 垂直结构Ag/J-GO/Au忆阻交叉阵列光学图；c) 在单个脉冲和多个脉冲下的兴奋性突触后电流(1 V/3 ms)；d)连续200个脉冲（1.6-2.1 V）驱动的电流响应呈现典型的长时程可塑性；f)测得瞬态响应的开关时间为28 ns；g) Ag/J-GO/Au电子突触脉冲耐久性循环测试（>12000）；h) 20个Ag/J-GO/Au器件的Vset、Vreset、I_ON/I_OFF的统计分析，其中每个器件测试100次。

【个人简介】

惠飞，博士，直聘研究员，省高层次人才，2022年加入郑州大学材料科学与工程学院。2018年获西班牙巴塞罗那大学和苏州大学双博士学位，2019-2021年在以色列理工学院从事博士后研究。博士期间，先后到美国麻省理工学院（12个月）、英国剑桥大学（6个月）访学。主要研究领域是低维柔性材料和纳米电子学，发表SCI学术论文50余篇，包括Nature Electronics、Advanced Materials等。参与出版专著篇章1部，获授权国家发明专利2件，并担任多个国际学术期刊和会议的编委。获得2021年度国家优秀自费留学生奖学金、韩国Park Systems AFM奖学金、英国皇家化学会国际交流奖学金（RSC Research Mobility Grant）等。

刘培松，博士，河南大学讲师。2012年在黄淮学院获得学士学位，2015年在河南大学获得硕士学位，2018年在河南大学获得博士学位。2019年01月-2021年12月在苏州大学从事博士后研究，2021年10月，加盟河南大学纳米材料工程研究中心。研究领域为杂化纳米材料，包括:水基纳米聚硅降压增注剂制备与减阻增油性能；Janus-SiO₂的高效制备与驱油性能；超疏水表面的构筑方法与自清洁作用；有机–无机复合介电材料的制备与阻变性能。主持省级科技攻关等省级项目3项、市校级项目3项。在Advanced Materials、Small、ACS Applied Materials & Interface、Applied Surface Science等期刊上发表SCI论文15篇，申请国家发明专利11项（已授权8项），6项专利已转化实施。

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论文链接：

Self-Assembly of Janus Graphene Oxide via Chemical Breakdown for Scalable High-Performance Memristors

(Adv. Funct. Mater., 2023, DOI:10.1002/adfm.202302073)

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.20230207