国立中山大学(中国台湾)–还原氧化石墨烯修饰的S-型异质结CeO2/TiO2作为Hg0集成光热催化氧化的电荷转移途径

Hg0的氧化效率随反应温度的升高而降低,依次为η100℃ = η150℃ > η200℃,说明Hg0的氧化是由吸附控制的质量传递而不是光热催化反应控制的。Hg0在100-200℃时的氧化过程包括光催化和热催化两种反应机制。此外,rGO修饰的CeO2/TiO2可以耐受除100 ppm NO外的多种污染物(如SO2和NO),这略微降低了Hg0的氧化效率。

本研究探索了还原氧化石墨烯(rGO)修饰的S-型异质结CeO2/TiO2在100-200℃下光热催化氧化Hg0。采用BET、SEM、TEM、EDS、XRD、Raman、UV-Vis、XPS、EPR、UPS等方法对自制光热催化剂的表面性能进行了表征。TiO2的晶体结构以锐钛矿为主,纳米级CeO2/TiO2均匀分布在还原氧化石墨烯薄片表面。Hg0的氧化效率随反应温度的升高而降低,依次为η100 = η150 > η200,说明Hg0的氧化是由吸附控制的质量传递而不是光热催化反应控制的。Hg0在100-200℃时的氧化过程包括光催化和热催化两种反应机制。此外,rGO修饰的CeO2/TiO2可以耐受除100 ppm NO外的多种污染物(如SO2和NO),这略微降低了Hg0的氧化效率。

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图1. (a)GO、(b)CeO2/TiO2和(c)5GCT的SEM图像;(d)5GCT的TEM图像。

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图2. GO、TiO2、CeO2/TiO2和GCT的(a)XRD和(b)拉曼图谱。

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图3. 光热催化剂的光学性质。

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图4. 在UVB照射和不照射时光热催化剂对Hg0的氧化效率。

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图5. NO和SO2对Hg0氧化效率的影响。

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图6. 在200℃下N2 + O2+NO +SO2 +Hg0的气氛,用5GCT对Hg0的氧化效率进行了循环试验。

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图7. 光热催化剂经过长期实验后的XPS光谱(a) C 1s, (b) O 1s, (C) S 2p, (d) N 1s。

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图8. 光热催化剂(a) DMPO-O2和(b) DMPO-•OH的EPR谱。

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图9. rGO修饰的CeO2/TiO2 S型异质结光热催化反应体系的电子路径。

相关研究成果由国立中山大学环境工程研究所(中国台湾)Ji-Ren Zheng等人于2023年发表在Fuel (https://doi.org/10.1016/j.fuel.2023.127973)上。原文:S-scheme heterojunction CeO2/TiO2 modified by reduced graphene oxide (rGO) as charge transfer route for integrated photothermal catalytic oxidation of Hg0 

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