中南林业科技大学–氧化石墨烯负载的3D-MoS2/FeCo2O4海绵对过一硫酸盐的活化用于高效降解有机污染物

该体系对阴离子(Cl-、SO42-、H2PO4-)和腐殖酸具有良好的耐蚀性,对多种典型污染物具有优良的降解性能。此外,它可以在较宽的pH范围(3-9)内有效工作,具有高稳定性和可重复使用性,金属浸出远低于安全标准。本研究拓展了金属共催化的实际应用,为处理有机废水提供了一种很有前景的类芬顿催化剂。

传统粉末催化剂的回收和聚集问题难以解决,极大地限制了其实际应用,通过简单的浸渍热解方法,开发了一种可回收的氧化石墨烯(GO)负载的3D-MoS2/FeCo2O4海绵(SFCMG)。SFCMG能有效激活过一硫酸盐(PMS)生成快速降解罗丹明B (RhB)的活性物质,在2 min和10 min内RhB的去除率分别为95.0%和100%。氧化石墨烯的存在增强了海绵的电子传递性能,三维三聚氰胺海绵作为衬底为FeCo2O4和MoS2/GO杂化片提供了高度分散的载体。SFCMG表现出Fe和Co的协同催化作用,通过MoS2共催化促进Fe(III)/Fe(II)和Co(III)/Co(II)的氧化还原循环,增强了其催化活性。电子顺磁共振结果表明,SFCMG/ PMS体系中均有SO4·、O21O2参与,其中1O2在RhB降解中发挥了突出作用。该体系对阴离子(Cl、SO42-、H2PO4)和腐殖酸具有良好的耐蚀性,对多种典型污染物具有优良的降解性能。此外,它可以在较宽的pH范围(3-9)内有效工作,具有高稳定性和可重复使用性,金属浸出远低于安全标准。本研究拓展了金属共催化的实际应用,为处理有机废水提供了一种很有前景的类芬顿催化剂。

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流程图1. FeCo2O4@MoS2/GO海绵的合成路线。

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图1. (a)三聚氰胺海绵、(b)SG和(c,d)SFCMG的SEM图像。

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图2. SFCMG的(a) TGA和DTG曲线,(b)弹性和(c)亲水性。

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图3. (a)SFCMG在反应前后的拉曼光谱,(b)空白海绵和SFCMG的XRD图谱。

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图4. SFCMG的XPS图谱:(a)Survey,(b)Fe 2p,(c)Co 2p和(d)Mo 3d。

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图5. (a) pH、(c) PMS浓度、(d) SFCMG用量(尺寸:1×1×1 cm)、(e) RhB初始浓度、(f)多种干扰离子对RhB去除率的影响;(b)不同pH下Co的浸出。

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图6. 在不同体系中(a) RhB的降解性能,(b)及相应的动力学。(c) SFCMG的可重复使用性;(d)不同污染物的去除率和矿化率。

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图7. (a)RhB降解试验中的不同清除剂,(b)及相应动力学,两个系统中(c)ROS的贡献及(d) DMPO-SO4·,(e) DMPO-O2和(f) TEMP-1O2的EPR光谱。

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图8. SFCMG/PMS降解RhB的机理。

相关研究成果由中南林业科技大学环境科学与工程学院、生命科学与技术学院Chao Huang等人于2023年发表在Environmental Pollution (https://doi.org/10.1016/j.envpol.2023.121391)上。原文:Peroxymonosulfate activation by graphene oxide-supported 3D-MoS2/FeCo2O4 sponge for highly efficient organic pollutants degradation。

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