受益于独特的有序度和局部微观结构特征，硬碳（HC）被认为是钠离子电池（SIB）最有前途的负极。不幸的是，较低的初始库仑效率（ICE）和有限的可逆容量严重阻碍了其广泛应用。在这里，通过低压CVD方法在硬碳表面原位生长出由外延生长的卷曲石墨烯组成的改性层。表面的卷曲石墨烯不仅提高了硬碳的电子/离子导电性，而且还有效地屏蔽了其表面缺陷，增强了其库伦效率。由于卷曲石墨烯（CG）的自发卷曲结构特征，形成的微孔（≤2 nm）提供了额外的活性位点，增加了其比容量。当用作钠离子电池的负极时，HC/CG复合材料显示出358 mAh·g-1的高可逆容量和88.6%的首次库伦效率，5 A·g-1大电流放电条件下仍获得145.8 mAh·g-1比容量，1A·g-1下循环1000次后仍具有88.6%的容量保持率，表明其具有优异的倍率性能和循环稳定性。这项工作为硬碳负极提供了一种简单有效的表面局域缺陷/微结构调控策略，并加深了对低压平台区Na+储存行为的理解，特别通过形成准金属团簇作为储钠行为的孔隙填充机制。
Figure 1. （a）卷曲石墨烯的生长机制示意图。（b-e）卷曲石墨烯在不同生长阶段的 TEM 图像。
Fig 2. （a-d）HC和HC-G1.5样品的TEM和HRTEM图像。(e) 各样品的N2等温吸脱附曲线。（f）通过BJH方法检测的样品孔径分布。（g）HC-G1.5的SAXS曲线拟合信息。
Fig 3. （a）HC和HC-G1.5的拉曼分峰信息。（b）HC和HC-G1.5的XPS图谱。（c）HC，HC-G1，HC-G1.5，HC-G3和HC-G5的首圈充放电曲线。（d，e）HC和HC-G1.5循环前后的EIS谱。
Fig 4. （a）HC和HC-G1.5在1 C下的循环曲线。（b）不同样品的倍率性能对比。（c，d）HC和HC-G1.5在不同电流密度下的充放电曲线。（e，f）不同电流密度下HC和HC-G1.5在各电位区间下的容量分布。
Fig 5（a，b）HC和HC-G1.5的CV曲线。（c，d）CV曲线中log (ip) 对log (υ) 的线性拟合。（e，f）HC和HC-G1.5在1mV s-1下的赝电容贡献细节图。（g，h）不同扫描速下的赝电容贡献百分比。（i）由GITT测试得到的不同电位下的钠离子扩散系数。
Fig 6. （a）HC-G1.5在不同放电点位下的XPS Na 1s图谱。（b）HC和HC-G1.5在嵌钠态下不同深度的XPS Na 1s图谱。（c）HC和HC-G1.5在不同放电电位下的Raman图谱。（d）HC-G1.5||NLNMO全电池的倍率性能。（e）HC-G1.5||NLNMO在0.2 C下的循环曲线。（f）与其他工作的比较。（g）钠离子在微孔中形成准金属团簇的示意图。
相关研究工作由西北工业大学Keyu Xie课题组于2023年在线发表在《Nano Research》期刊上，原文：Growing curly graphene layer boosts hard carbon with superior sodium-ion storage。
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