石墨烯是通过调整掺杂或激光激发能量来研究量子干涉路径相干性的理想平台。后者产生拉曼激发曲线，可以直接了解中间电子激发的寿命，因此可以直接了解迄今为止仍然难以捉摸的量子干涉。在这里，通过调整掺杂高达 1.05 eV 的石墨烯中的激光激发能量来控制拉曼散射路径。G模式的拉曼激发曲线表明其位置和半峰全宽与掺杂呈线性关系。掺杂增强的电子-电子相互作用支配拉曼散射路径的寿命并减少拉曼干扰。这将为掺杂石墨烯、纳米管和拓扑绝缘体的工程量子路径提供指导。
Fig 1. (a) 样品 S4 的光学图像，感兴趣区域由白框指示。(b) 插层过程示意图，(27)其中 Cl、Fe 和 C 原子分别用绿色、紫色和深灰色进行颜色编码。(c) 样品 S1–S4 的拉曼光谱，具有不同的EF、SLG ( EF ∼−0.08 eV) 和石墨，EL= 2.41 eV。(d) FWHM(G) 和 (e) I (2D)/ I (G) 作为样本 S1–S4 中 SLG 的 Pos(G) 的函数。
Fig 2. (a) S4 的I (G) 作为 Pos(G) 和EL函数的等高线图。(b) 基于等式 1 的实验 G REP 和拟合。计算的 (c) Rk相位和 (d) 幅度 | Rk | 对于EL = 2.6 eV 和 γ= 0.225 eV 的 SLG，每个路径具有2|EF |= 2.1eV。(e) 计算 | Rk | 对于EL = 1.8 eV。对角线和阴影区域表示 Pauli 不相容原理强加的阻塞区域和对I (G) 有贡献的路径。
Fig 3. (a) S1–S4的REP以及基于等式1的拟合曲线。(b) |EFREP| 和 |EF|.之间的相关性EF,实线对应的是|EFREP|=|EF|. (c)γ作为|EFREP|的函数EF,实线是线性拟合。
Fig 4. M𝒌(M𝒌=𝑀𝒌𝑅𝒌) 在EL=2 eV的高对称线 Γ – K – M – Γ 中的绝对值（对数刻度）和相位（颜色编码），包括Mk (a)（完全校准），并将偶极子和 EPME 设置为常数 (b)（常数分子），两者都用于 γ= 0.225 eV 的恒定展宽。阴影区域表示Ek处的联合状态密度值。(c) 实验 REP（空心圆）和理论 REP 由从头计算（完整计算，虚线）和 SM（实线）。(d) 作为 ( E L – EG /2)/2|EFREP|函数的 S2–S4 的重新缩放实验REP。
Fig 5. 样品 S1–S4 和无意掺杂的 SLG 的拉曼光谱，未减去背景，EL =2.41 eV。石墨烯的拉曼峰以及来自 FeCl3和 Si 基板的拉曼峰分别由灰色 # 和 * 标记。样品 S2–S4 中的宽带背景是 2|EF|附近的PL发射。
相关研究工作由中国科学院半导体研究所Ping-Heng Tan课题组于2023年在线发表在《ACS Nano》期刊上，原文：Control of Raman Scattering Quantum Interference Pathways in Graphene。
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