中国科学院固体物理研究所、中国科学技术大学化学系Liqing Chen等–调控石墨烯电导率的一般方法

在这项工作中,提出了一种提高石墨烯导电性的一般方法,即将富含自由电子的Cu NPs引入晶体化良好的激光诱导石墨烯(LIG)中。

石墨烯的导电性是决定其应用的最重要因素之一,尽管其具有优异的电子迁移率,但受其低载流子密度的限制,其导电性远低于包括铜在内的传统良导体。在这项工作中,提出了一种提高石墨烯导电性的一般方法,即将富含自由电子的Cu NPs引入晶体化良好的激光诱导石墨烯(LIG)中。采用激光感应法制备了平均直径为10 nm、Cu NPs分布均匀的LIG/Cu复合薄膜。值得一提的是,与Cu NPs复合的多孔石墨烯的电导率提高到0.37 × 107 S m-1,是纯LIG的3000倍。为了弄清这一显著现象的机理,利用X-射线吸收精细结构(XAFS)光谱对Cu -石墨烯界面的精细结构进行了表征,并在此基础上进一步采用密度函数理论(DFT)计算揭示界面结构对导电性能的影响。结果表明,具有表面氧化态(Cu2+)的Cu NPs最有利于与石墨烯形成稳定的键,有利于电子从Cu转移到石墨烯。因此,在石墨烯薄膜中同时实现了高载流子密度和迁移率,最终导致电导率显著增强。研究结果对石墨烯的电导率调控具有重要意义。

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图1. (a)制备LIG/Cu的合成方案。(b) Cu NPs向石墨烯的电子转移示意图。

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图2. (a)不同铜负载样品的电导率。(b)不同样品载流子迁移率和密度的霍尔效应测量。

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图3. (a) LIG/Cu的光学照片。(b) LIG/Cu的SEM俯视图。(c) LIG/Cu的TEM图像。(d) LIG/Cu的高分辨率TEM图像。

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图4. (a)不同样品的拉曼光谱、(c) XRD光谱和(d) XPS光谱。(b)不同样品的D峰与G峰强度比(ID/IG)和2D峰与G峰强度比(I2D/IG)。(e) Cu 2p峰和(f) Cu LMM峰的高分辨率XPS光谱。

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图5. (a) Cu箔、Cu2O、CuO和LIG/Cu-0.4样品的K-edge归一化XANES光谱比较。(b)Cu箔、Cu2O、CuO和LIG/Cu-0.4样品经过傅里叶变换后的Cu K-edge (R空间,k3)的EXAFS谱。(c) LIG/Cu-0.4样品的Cu K-edge EXAFS光谱(R空间,k3加权)和相应的拟合曲线。

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图6. (a) M1, (b) M2, (c) M3的电荷密度差图。

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图7. (a) M1, (b) M2, (e) M3中Cu, C原子的分波态密度(PDOS)比较。Cu l和Cu 2分别表示次外层和最外层的Cu原子。C1和C2表示第一近邻和第二近邻的C原子。

相关研究成果由中国科学院固体物理研究所、中国科学技术大学化学系、中国科学院合肥物质科学研究院光伏与节能材料重点实验室Liqing Chen等人于2023年发表在Chemical Engineering Journal (https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.142139)上。原文:A general way to manipulate electrical conductivity of graphene。

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