金属原子的热激活超快扩散、碰撞和组合构成了合成新兴亚纳米金属团簇以用于各种应用的基本过程。然而,到目前为止,还没有方法可以在不影响金属负载的情况下实现亚纳米金属团簇的动力学可控合成。
在此,厦门大学田中群院士,Kostya S. Novoselov首次开发了一种石墨烯限制的超快辐射加热(GCURH)方法,用于在微秒内合成高负载金属簇催化剂,其中不透水和柔性的石墨烯作为扩散约束纳米反应器用于高温度反应。
文章要点
1)GCURH方法源于石墨烯介导的超快高效激光-热转换,能够提供创纪录的约109 °C/s的加热和冷却速率以及高于2,000 °C的峰值温度,扩散热活化原子的空间限制在石墨烯纳米反应器的限制内。
2)因此,由于GCURH提供的动力学主导和扩散约束条件,通过在微秒内热解Co基金属有机骨架(MOF),合成了金属负载量高达27.1wt.%的亚纳米Co簇催化剂,代表了报道文献中最高的尺寸负载组合之一和最快的MOF热解速率。
3)所获得的钴簇催化剂不仅在电催化析氧反应中表现出与其最现代的多组分贵金属对应物相似的非凡活性,而且由于其单一金属组分,在催化剂回收和精炼中显示出极大的便利性。
这种新颖的GCURH技术为动力学调节、限制热活化原子的扩散距离提供了途径,为开发复杂且环境可持续的金属簇催化剂铺平了道路。
参考文献:
Ye-Chuang Han, et al, Graphene-confined ultrafast radiant heating for high-loading subnanometer metal cluster catalysts, NSR, 2023
DOI: 10.1093/nsr/nwad081/7085017
https://academic.oup.com/nsr/advancearticle/doi/10.1093/nsr/nwad081/7085017
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