具有低密度、高比表面积及三维多孔纳米网络结构的石墨烯气凝胶（GA）近年来引起极大关注，广泛用于储能、柔性电子器件、环境治理等领域。然而，由于气凝胶内部石墨烯片层间较弱的π-π堆叠、范德华力作用，导致其机械性能较差，在外力作用下易发生结构坍塌、变形，在不损伤其超轻特性、导电性等优异性能前提下，使其同时兼具卓越的机械强度和回弹性仍具挑战性。另一方面，甲醛是一种典型的致癌挥发性有机化合物（VOC），广泛用于制造各种工业产品，尤其对于聚甲醛（POM），作为建筑、机械零部件、汽车等大量应用的工程塑料，在高温熔融加工过程中在热、氧作用下易降解，并在其长期使用过程中释放出残留的游离甲醛，造成严重环境污染而危害人类健康，而具有超大比表面积的石墨烯气凝胶是去除甲醛、降低VOC的理想吸附材料。
近期，四川大学高分子研究所、高分子材料工程国家重点实验室叶林教授团队在坚韧超弹石墨烯气凝胶构建及其在甲醛吸附去除、压阻传感、隔热等领域的应用研究方面取得重要进展。将柔性、高氨基密度聚乙烯亚胺（PEI）化学接枝于碳纳米管（CNT）表面，获得CNT-PEI杂化物，将其与氧化石墨烯（GO）复合，采用独特的1D/2D自组装策略制备了CNT-PEI@rGA石墨烯基气凝胶，其具超低密度（9.6 mg•cm-3），CNT-PEI的引入有助于石墨烯纳米片层（rGO）的相互连接，发挥其交联、支撑、增韧作用，构建出孔壁互连的柔性3D网络骨架，从而有效避免石墨烯片层在外力作用下的滑移和网络结构的破坏，表现出极高的压缩强度（276.37kPa）、在90%应变下优异的可逆压缩性及超弹性，在100次循环压缩实验中，其压缩强度/杨氏模量/能量损失系数保留率分别达95.65%/95.79% /91.72%，表现出突出的结构稳定性及抗疲劳性。
图1超轻CNT-PEI@rGA孔壁互连的3D网络结构
图2 CNT-PEI@rGA优异的力学强韧性、可逆压缩性和抗疲劳性
同时，将缠结的CNT-PEI插层于rGO片层间，有效避免气凝胶片层的严重堆积，产生更大的表面积和更多的甲醛吸附位点，发挥其高效物理-化学协同吸附效应，其甲醛吸附容量高达568.41mg•g-1，约为rGA的3.28倍，其吸附能力优于沸石、活性炭、金属有机框架（MOF）、多孔有机聚合物等大多数吸附材料；进一步将CNT-PEI@rGA研磨成粉末，其高强韧性使其保持了丰富的孔结构及高比表面积，将0.9wt%气凝胶粉末填充于聚甲醛基体中，采用常规熔融加工工艺制备复合材料，其分散均匀，在60℃/230℃下复合材料甲醛释放量相对于普通聚甲醛分别降低69.63%/73.96%。此外，CNT-PEI@rGA气凝胶还具优异的压阻传感和隔热性能，表现出高应变灵敏度、宽应变检测范围和长期输出稳定性，扩大了其在环境、智能器件、隔热领域的潜在应用。
图3 CNT-PEI@rGA高效甲醛吸附效应及物理-化学协同吸附机理
图4 CNT-PEI@rGA粉末均匀分散于聚甲醛基体而显著降低其甲醛释放量
该工作以“Self-Assembled Construction of Robust and Super Elastic Graphene Aerogel for High-Efficient Formaldehyde Removal and Multifunctional Application”为题发表于Small，四川大学高分子研究所博士研究生王无忧为论文第一作者，叶林教授为通讯作者。
文章信息：Wuyou Wang, Xiaowen Zhao, Lin Ye*, Self-Assembled Construction of Robust and Super Elastic Graphene Aerogel for High-Efficient Formaldehyde Removal and Multifunctional Application, Small, 2023
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202300234
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