Nano Res.[制造]│高鸿钧课题组:构筑石墨烯硅烯转角异质结

背景介绍

摩尔材料由晶格方向或晶格常数不匹配的二维晶体堆叠而成。这种堆叠对于二维结构施加了额外的周期势，从而调节了他们的能带结构，进而产生很多新奇的物理性质。从在魔角石墨烯中发现超导以来，研究者在摩尔材料中发现了轨道磁性、Chern绝缘体、Wigner晶体以及其他新奇的物性。在众多的摩尔材料中，转角石墨烯/硅烯异质结因为其物性吸引了众多研究者的目光。由于石墨烯和硅烯的晶格常数不同，导致电子在层间隧穿只在补偿两个狄拉克锥动量差的情况下发生。这种双层结构可以用于制造具有压电性能的纳米电容器。但一方面因为硅没有层状的同素异性体，不能用机械剥离的技术制备二维的硅烯，另一方面通过外延生长的石墨烯难以转移到其他的衬底上面，制备石墨烯/硅烯双层材料相当具有挑战性。

研究方法

我们团队利用分子束外延的生长方式，在可控热处理制备的Ru(0001)孪晶表面上，制备了石墨烯单晶结构，并通过硅插层技术，在Ru/石墨烯层间面制备出单层硅烯，得到不同转角的石墨烯/硅烯异质结(TGS)。我们通过扫描隧道显微镜和计算证实了异质结的存在，并对其结构进行了研究。

成果简介

我们首先通过多次高温退火的方式得到了存在不同晶相的Ru(0001)表面，通过分子束外延的方式在Ru表面生长石墨烯，得到如图二所示的不同摩尔周期的石墨烯。通过分析计算摩尔结构的周期和角度，可以得出石墨烯与Ru衬底的转角。我们通过实验得到了R0，R9，R19，R37和R55这五种结构。

在这种转角的石墨烯/Ru衬底的材料上，利用分子束外延的方法插入硅，得到转角的石墨烯/硅烯异质结(TGS)。通过STM图像可以证实石墨烯/硅烯结构存在明显的转角结构。我们统计了下层硅烯与上层石墨烯的转角，确定了石墨烯/硅烯的转角与Ru和石墨烯的转角相同。进一步的DFT计算证明了这个结论的可靠性。

图文导读

图1 制备TGS示意图。(a)多次退火-快速冷却处理后，Ru(0001)表面形成两种晶向。(b)单晶石墨烯在Ru上生长，形成不同类型的摩尔纹图案。(c)插层的硅原子在莫尔结构下方形成硅烯纳米薄片。(d)硅烯的晶格取向与下面的Ru晶向锁定，形成TGS异质双分子层。

图2 Ru多晶上石墨烯moiré图案的STM形貌。(a) Ru多晶上，单晶石墨烯R0、R9和R37 moiré结构的STM图像(V_s=-3 V, I_t=50 pA)。(b) R0、R9和R37区域沿moiré结构的高低起伏，表现出不同的周期性。(c)石墨烯与Ru晶格不同取向形成的R0、R9和R37 moiré图案的DFT模拟。(d)(a)中绿色虚线部分的STM图像(V_s=-3 V，I_t=50 pA)。(e) (d)中绿色虚线部分的STM图像，显示单晶石墨烯在R0和R37区域之间的晶界(V_s=-0.3 V, I_t=400 pA)。

图3 R37区域TGS的STM形貌和原子模型。(a)在R0和R37区域之间的晶界上插入硅纳米薄片的石墨烯STM图像(V_s=-100 mV,I_t=500 pA)。(b)将(a)中R37区域的STM图像放大。硅纳米薄片由黑色六边形表示(V_s=-50 mV, I_t=1000 pA)。(c) R37区域的TGS在更多Si原子插入后的STM图像。(d) TGS的原子结构模型，显示石墨烯和硅烯之间的转角为4°。

图4 TGS在R37区域初始生长的DFT计算。(a-e)硅纳米带在石墨烯和Ru(0001)表面沿方向定向生长。(e)为(d)的侧视图。(f)沿方向Si原子橙色虚线表示Si-Si键能的下限。

作者简介

高鸿钧院士课题组长期从事纳米信息材料与器件物理的研究，近几年来在铁基超导体马约拉纳零能模，石墨烯折纸术，磁性外尔半金属等领域取得重大进展，详情请关注课题组主页：http://n04.iphy.ac.cn/。

文章信息

Han G, Shan H, Zhang L, et al. Construction of twisted graphene–silicene heterostructures. Nano Research, 2023, https://doi.org/10.1007/s12274-023-5408-5.