三维多孔Ti3C2 MXene/氧化石墨烯气凝胶上生长AgI半导体，以开发H2S测定的敏感和选择性“信号开启”光电化学传感器

长期暴露于低浓度的硫化氢(H₂S)对人体健康和生态系统构成严重威胁，对其进行有效监管具有重要意义。在这项研究中，我们报道了一种灵敏和选择性的“信号开启”光电化学(PEC)传感器，用于在定制的三维(3D)多孔Ti₃C₂ MXene/氧化石墨烯气凝胶(MGA)上原位生长AgI半导体，以测定水溶液中有毒的H₂S。我们的研究表明，当MXene和氧化石墨烯(GO)的起始进料质量比为1:8 (MGA_1:8)时，生成的MGA在AgI半导体生长后具有最优异的PEC性能，优于其单体(Ti₃C MXene和GO)和其他起始进料质量比的MGAs。这种基于MGA_1:8/AgI异质结的PEC传感器随着S^2-浓度的增加，PEC响应显著增强。相应的，该方法线性范围为5 nM-200 μM，检测下限为1.54 nM (S/N = 3)，具有独特的选择性。我们的研究表明，采用定制的MGA结构设计的PEC传感器是提高整体传感性能的有效途径，这将推动先进的3D多孔气凝胶在PEC传感器中的应用。

图1. MGA_1:8, AgI, Ag₂S的能带结构示意图和可能的电子转移机制。

图2. MGA_1:4 (A)， MGA_1:6 (B)， MGA_1:8 (C)和MGA_1:10 (D)的SEM图像。

图3. MGA_1:8、MGA_1:8/AgI与S^2-(A)反应前后的宽扫描XPS谱。特定样品的Ti 2p (B)， C1s (C)， Ag 3d (D)， I 3d (E)和S 2p (F)高分辨率XPS谱。

图4. (A)原始MXene (a)、原始GO (b)、MGA_1:4 (c)、MGA_1:6 (d)、MGA_1:8 (e)和MGA_1:10 (f)在Agl半导体锚定前(左)后(右)的光电流响应。(B) MGA_1:8修饰FTO (a)和MGA_1:8/AgI修饰FTO在10 nM S^2-不存在(b)和存在(c)时的光电流响应,0.2 V光激发。

图5. (A)制备的PEC传感器在PBS中培养的光电流响应，包括0 (a)， 0.002 (b)， 0.003 (c)， 0.005 (d)， 0.01 (e)， 0.05 (f)， 0.2 (g)， 1 (h)， 5 (i)， 50 (j)， 200 (k)， 1000 (l)， 2000 μM (m)的S^2-在0.2 V下暴露于剪切光。(B)光电流强度与S^2-浓度的关系图及线性校准曲线(插图)。(C) 10 μM S^2-的PEC传感器光电流稳定性。(D)该PEC传感器的抗干扰研究。

相关研究成果由江苏大学化学化工学院Qi Zhang等人于2023年发表在Analytica Chimica Acta (https://doi.org/10.1016/j.aca.2023.340845)上。原文：Growth of AgI semiconductors on tailored 3D porous Ti₃C₂ MXene/ graphene oxide aerogel to develop sensitive and selective “signal-on” photoelectrochemical sensor for H₂S determination。