集美大学海洋信息工程学院Tiejun Li等–非金属共掺杂石墨烯的贵金属单原子结构、电子和磁性能的第一性原理研究

采用第一性原理计算方法，研究了非金属(X= B, C, N, O)共掺杂石墨烯(MX₄-G)的贵金属单原子(M = Rh, Pd, Ag, Ir, Pt, Au)的几何、电子和磁性能。结果表明，Rh、Pd、Ir、Pt和Au原子不能与O₄-G衬底强结合形成MO₄-G, Ag原子不能稳定地锚定在所有X₄-G衬底上。M原子失去电荷随X原子电负性的变化而变化的稳定MX₄-G结构可能表现出不同的催化活性和选择性。通过自旋密度分析，发现RhC₄G、RhN₄-G、IrC₄-G和IrN₄-G中存在铁磁耦合，Rh和Ir原子的5个不同的上下自旋d轨道对局域磁矩有影响。MX₄-G可以表现出金属、半金属或半导体行为，因为它们的带隙敏感地依赖于M和X的原子类型。我们的工作为MX₄-G纳米材料在各种催化反应和新型自旋电子器件中的应用提供了指导。

图1. MX₄-G的几何结构示意图。h为M原子的吸附高度。

图2. M的凝聚能和M与X₄-G的结合能。

图3. MX₄-G的自旋极化电荷密度等面值为0.003 e/ų。

图4. MX₄-G的PDOS，插图是接近费米能级的PDOS。虚线表示费米能级。

图5. MX₄-G的自旋极化能带结构。红色和蓝色线分别代表自旋向上和自旋向下的能带。

相关研究成果由集美大学海洋信息工程学院Tiejun Li等人于2023年发表在Journal of Magnetism and Magnetic Materials (https://doi.org/10.1016/j.jmmm.2023.170418)上。原文：Noble-metal single atom with non-metal co-doped graphene: First-principles investigation of structures, electronic and magnetic properties。