堪萨斯大学Wai-Lun和ChanHui Zhao等–混合异质结构在石墨烯中产生长寿命和移动光载流子

本研究报告了在由单层石墨烯、少数层过渡金属二醇化物和有机半导体F8ZnPc形成的混合范德华异质结构中产生长寿命和高度移动的光载流子。通过在石墨烯膜上干燥转移机械剥离的MoS₂或WS₂薄层薄片，然后沉积F₈ZnPc来制备样品。进行瞬态吸收显微镜测量以研究光载流子动力学。在F₈ZnPc/多层MoS₂/石墨烯的异质结构中，F₈ZnPc中激发的电子可以转移到石墨烯，从而与F₈ZnPc中的空穴分离。通过增加MoS2的厚度，这些电子获得了超过100 ps的长复合寿命和2800 cm² V^–1 s^–1的高迁移率。在WS₂作为中间层的情况下，还显示了带有移动空穴的石墨烯掺杂。这些人造异质结构可以提高石墨烯基光电子器件的性能。

图1.（a） 由F₈ZnPc、1L MoS₂和石墨烯形成的异质结构的带取向。左侧的上下水平线表示F₈ZnPc的LUMO和HOMO能级。橙色和灰色框表示MoS₂和石墨烯的导带和价带。光激发电子（−）有望转移到石墨烯，而空穴（+）位于F₈ZnPc中。（b） F₈ZnPc/WS₂/石墨烯异质结构的能带对准，允许石墨烯的空穴掺杂。（c） 强结合状态下F₈ZnPc/MoS₂/石墨烯中的面内载流子分布示意图，其中F₈ZnPc中的固定空穴阻止了石墨烯中电子的自由运动。（d） 在具有较厚MoS₂中间层的弱结合状态下，石墨烯中电子的显著面内扩散。

图2:（a–d）分别从n=1、2、3和4的F₈ZnPc/nL-MoS₂/石墨烯异质结构样品测量的时空分辨差分反射率。（e–h）4个样品的差分反射率的选定空间分布。对于（e），探测延迟为2.8（黑色）、10.2（红色）、17.7（蓝色）、25.1（粉色）和33.0 ps（绿色）。对于（f）、（g）和（h），探测延迟为5.5（黑色）、20.4（红色）、35.3（蓝色）、50.2（粉色）和65.0 ps（绿色）。实心曲线为高斯拟合。（i–l）空间分布方差随探测延迟的变化。直线是线性拟合。

图3.（a–d）分别从n=1、2、3和4的F₈ZnPc/nL-WS₂/石墨烯异质结构样品测量的时空分辨差分反射率。（e–h）4个样本的差分反射率的选定空间分布，探针延迟为5.7（黑色）、20.6（红色）、35.5（蓝色）、50.4（粉色）和65.4 ps（绿色）。实心曲线为高斯拟合。（i–l）空间分布方差随探测延迟的变化。（i）中的蓝色曲线是拟合曲线（见文本）。其初始斜率和最终斜率（红线作为视线引导）分别对应于55和13 cm² s^–1的扩散系数。

图4.（a） 基于MoS₂的异质结构样品的峰值差反射率作为探针延迟的函数，在泵浦点和探针点重叠的情况下测量。青色曲线为单指数拟合。（b） 推导出的衰减时间常数是MoS₂层数的函数。（c） 由于空穴隧穿到石墨烯导致的电荷复合模型示意图。（d、e和f）与基于WS2的异质结构样品的（a）、（b）和（c）相同。

图5.（a） nL-MoS₂薄片的光学显微镜图像。（b） MoS₂薄片的不同区域的光致发光光谱如（a）所示。插图显示了薄片不同区域的光学对比度

图6.（a） nL-WS₂薄片的光学显微镜图像。（b）是 （a）中所示样品不同区域的光致发光光谱。插图显示了薄片不同区域的光学对比度。

图7.（a）CVD生长了不同厚度的1L MoS₂和F₈ZnPc膜。右图显示了从UPS光谱和报告的这些材料的带隙得出的能级图。（b） 与（a）相同，但MoS₂被1L WS₂代替。

相关研究成果由堪萨斯大学Wai-Lun Chan和Hui Zhao等人2023年发表在ACS Nano (https://doi.org/10.1021/acsnano.2c12577)上。原文：Hybrid Heterostructures to Generate Long-Lived and Mobile Photocarriers in Graphene。