氨是农业和制药工业中不可或缺的商品。硝酸盐直接电还原氨是一条极具潜力的路线,但其受到竞争性副反应的限制。而大多数金属催化剂具有高硝酸盐到氨转化活性,而非金属催化剂很少被报道。
近日,香港城市大学Ye Ruquan在非晶态石墨烯上实现硝酸盐直接合成氨。
本文要点
要点1. 作者通过激光诱导合成的非晶石墨烯包括应变和无序的五边形、六边形和七边形结构,其可以电催化NO3−的八电子还原为NH3,且法拉第效率为~100%,在–0.93 V(vs. RHE)下的氨生成率为2859μg/cm2/h。作者通过X射线分布函数分析和电子显微镜揭示了促进NO3–还原的非晶石墨烯的独特分子特征。
要点2. 原位FTIR光谱和理论计算确定了这些特征在通过结构弛豫稳定反应中间体中的关键作用。增强的催化活性能够实现按需合成和释放氨的流动电解,并且选择性>70%,从而在应用于植物栽培时可以显著提高产量和存活率。
该研究对净化硝酸盐污染的水和完成氮氧化物循环具有重要意义。
Libei Huang et.al Direct Synthessis of Ammonia From Nitrate On Amorphous Graphene With Near 100% Efficiency Adv. Mater. 2023
DOI: 10.1002/adma.202211856
https://doi.org/10.1002/adma.202211856
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