Light Sci. Appl.：具有可调非易失性响应的石墨烯/MoS2-xOx/石墨烯光电忆阻器，用于神经形态视觉处理

研究背景

人类视觉系统具有强大的视觉感知能力，仅消耗不到20瓦的功率。这些特征主要归因于视网膜对视觉信息的同时感知和早期处理以及视觉皮层的并行处理。受人类视觉系统的启发，AI机器视觉技术得以发展，实现感知能力。在传统的视觉系统中，光学信息通常由基于帧的数字相机捕获，然后使用机器学习算法对数字信号进行处理。在这种情况下，必须将大量数据(大部分是冗余数据)从独立的传感元件传输到处理单元，这导致了很大的延迟和功耗。为了解决这一问题，许多人致力于通过模拟人类视网膜的某些功能来开发传感器内计算技术，例如金属-半导体-金属可变灵敏度光电探测器(VSPD)、可重构2D半导体光电二极管、栅极可调谐范德华异质结等。上述传感器构成了一个内置的人工神经网络，可以同时感知和处理图像。然而，挑战依然存在。为了高效地处理如此大量的数据并降低功耗，有必要开发一种结构简单的非易失性光电探测器器件进行高密度集成。

成果介绍

有鉴于此，近日，杭州高等研究院胡伟达研究员，苗金水研究员和合肥智能机械研究所宋博研究员（共同通讯作者）等合作提出了一种非易失性光电忆阻器，其中可重构的响应率可以通过电荷和/或光子通量调制，并进一步存储在器件中。非易失性光电忆阻器具有简单的两端结构，其中光激发的载流子和氧相关的离子耦合，导致电流-电压特性中的位移和收缩迟滞。使用光响应作为物理状态变量，而不是光、电压和忆阻，非易失性光电忆阻器首次实现了具有光响应状态化操作的计算完整逻辑，其中同一光电忆阻器同时充当逻辑门和存储器。光电忆阻器的极性反转在记忆传感计算、特征提取和图像识别等方面具有很大的应用潜力。文章以“Graphene/MoS_2-xO_x/graphene photomemristor with tunable non-volatile responsivities for neuromorphic vision processing”为题发表在著名期刊Light: Science & Applications上。

图文导读

图1. 具有位移和收缩迟滞电流-电压特性的基本器件。（a）具有不同接触面积的CVD生长石墨烯电极的MoS_2-xO_x结构示意图以及利用超声沉积装置进行LPE薄膜沉积的实验过程。（b）G/M/G器件在太阳光照射下的光学图像。（c）HPS下G/M/G器件在黑暗和光照下的电流-电压特性。（d-f）离散输入偏置电压下的多电平光响应开关特性。（g）在数百个开关周期中光响应状态的持续时间。

以MoS₂纳米晶体(NCs)和CVD生长的石墨烯为电极，制备了石墨烯/MoS_2-xO_x/石墨烯(G/M/G)光电忆阻器结构。采用液相剥离法(LPE)制备了MoS₂ NCs。NCs的吸收光谱在紫外可见区域显示出2H-MoS₂激子峰。典型的面内和面外拉曼散射振动模式表明得到的2H-MoS₂相质量较高。图1a显示了使用不同接触区域CVD生长石墨烯电极的MoS_2-xO_x结构的示意图，以及使用超声沉积装置的LPE薄膜沉积过程。在沉积过程中，MoS₂ NCs在环境条件下被氧化，与具有不对称几何形状的横向石墨烯电极接触形成p型MoS_2-xO_x薄膜(面积比(SC₂:SC₁)≈3.5，MoS_2-xO_x厚度≈200 nm)。通过控制G/M/G偏置电压，研究了该器件的工作情况。当一个两端不对称的G/M/G器件被太阳模拟器(功率密度56 mW cm^-2)照亮时，观察到光伏效应，在正偏置下光电流(IL)与暗电流(ID)的比值为~10³(图1c)。图1d显示了在1.60 V的设置电压下，电压扫描从0到2 V时，光电流从0.29 μA突然切换到1.23 μA。当偏置电压从2 V扫到-2 V时，器件在复位电压为-1.05 V时从高光响应状态(HPS)切换到低光响应状态(LPS)，展示了非易失性光响应存储器。有趣的是，该器件在没有任何偏置电压产生光电流，这是由于不对称的G/M/G接触，这使得能够在0 V偏置下读取LPS (0.01 μA)和HPS₁ (0.08 μA)的不同值。进一步将扫描电压增加到2.45 V和4.05 V(图1e和 f)，导致HPS在0 V偏置下依次切换到0.1 μA和0.16 μA。图1g显示了在偏置电压为0 V，光电流开/关比约为10，数百个周期下的读出过程。两端器件重排的机理基于离子迁移，不限制厚度。可以增加薄膜的厚度来吸收更多的光子，从而获得较高的短路光电流。

图2. 光响应开关机制。（a）具有二元光响应开关的G/M/G器件的I-V特性。（b）拉曼曲线显示了在HPS和LPS之间切换时石墨烯电极上氧化还原反应的演变。（c）石墨烯电极的拉曼散射强度比值和G模式位移的变化与非易失性光响应状态的相关性。（d&e）对于LPS和HPS，TCAD模拟的G/M/G器件的暗/光电流。（f）TCAD模拟的光照下LPS和HPS的电子电流密度分布。（g）TCAD模拟的LPS和HPS在光照下的空穴电流密度分布。

为了研究两端G/M/G器件中非易失性光响应开关的机制，采用更薄的MoS_2-xO_x结构进行原位拉曼分析，以表征底层石墨烯电极。图2a显示了该样品的I-V特性。光电流在设置电压约1.2 V时从LPS切换到HPS，HPS在复位电压约-1.0 V时切换到LPS。当器件从LPS切换到HPS时，在MoS_2-xO_x下测量了阴极和阳极的拉曼模式。图2b显示了阴极的拉曼散射模式。I_D/I_G比值从0.51下降到0.33，G和2D带的峰值位置红移分别为9 cm^-1和7 cm^-1，如图2b和c所示。这种拉曼模式的变化表明了石墨烯的还原。经过复位过程后，I_D/I_G比值增加到0.49。在这种情况下，观察到G和2D带的蓝移，证明了氧化过程。器件短路光电流的增大(减小)伴随着阴极的还原(氧化)，这表明光响应开关与MoS_2-xO_x/G界面可逆的氧化还原反应有关。石墨烯(氧化石墨烯)的可逆部分氧化(还原)导致电荷载流子的迁移率可逆降低(增加)超过一个数量级。为了研究光响应状态与石墨烯电极氧化还原过程之间的关系，进行了一系列TCAD模拟，如图2d-g所示。当在低电压范围内读取G/M/G器件时，该器件就像两个背对背的肖特基二极管串联在一起，如图2d和e所示。随着有效接触尺寸增大(减小)，相应二极管的电阻减小(增大)。暗电流对称，阴极和阳极氧化程度对称。当偏置电压为0时，光照下阳极和阴极的电流密度值相同，极性相反(图2f和g中顶电流密度图)。因此，短路光电流为0，对应于G/M/G结构的LPS。施加正偏置电压后，氧空位从MoS_2-xO_x迁移到阴极，从阳极迁移到MoS_2-xO_x，分别导致阴极和阳极的还原和氧化。由于阳极(阴极)电阻增大(减小)，正向电流小于反向电流。在光照下，TCAD模拟的阳极和阴极电子/空穴电流密度值不同，极性相反，如图2f和g底部电流密度图所示。

图3. 光响应-状态化策略。（a）基于光刺激触发的一组光电忆阻器的内存IMP操作的示意图。（b）器件s、p和q在不同光强度照射下的I-V特性。（c）用于IMP操作的光脉冲和电脉冲的示意图。（d）基于一组光电忆阻器的光刺激触发内存中FALSE操作的示意图。（e）器件p和q在光照下的I-V特性。（f）用于FALSE操作的光脉冲和电脉冲图。

为了实现实质蕴涵（IMP）操作，本文开发了一组三个光电忆阻器p、q和s，并采用了相应的连接方案，如图3a所示。图3b显示了用于IMP操作的光电忆阻器的迟滞曲线。器件设置为HPS，并在测量期间以6.4 mW cm^-2的光强度进行照射，因此没有光响应开关。光电导比HPS中的光电忆阻器低一个数量级，而比LPS中的光电忆阻器高一个数量级。在这种情况下，器件p和q被56 mW cm^-2的光强度照射，这导致它们的光响应发生了明显的切换(图3b)。图3c演示了光响应状态化IMP操作。施加1.5 V(V_SET)的正电压6 s可以将器件从LPS(定义为0)切换到HPS(定义为1)，而更低的0.8 V(V_COND)电压不能改变光响应状态。IMP操作可以通过同时施加光和电刺激(V_SET对q和V_COND对p)来实现条件性光响应切换，而读取可以通过施加光刺激来执行。光照下，分别对q和p施加V_SET和V_COND，可以执行器件q(q←1)设置过程的无条件操作。当p光电忆阻器在LPS中(p=0)，V_COND对q上的电压影响有限，因此q被设置而p保持不变。如果光电忆阻器p处于HPS(p=1)，则加到q上的电压低于阈值电压，在该电压下q必须保持而不改变其光响应状态。图3d-f显示了光电忆阻器实现FALSE操作的示意图和I-V特性。施加6 s的负电压-2.5 V(V_RESET)可以将光响应状态从HPS切换到LPS。因此，通过对光照下的p和q器件施加V_RESET，可以简单地实现FALSE操作。结果及对应的真值表如图3f所示。因此，构成计算完整逻辑的IMP和FALSE操作是由G/M/G光电忆阻器执行的。

图4. 基于G/M/G器件的图像预处理与分类器。（a）不同光响应状态下的光电流。（b）用于感知、记忆和计算的人类视觉系统的示意图。（c）集成了传感-内存-计算架构的光电忆阻器。（d）图像处理的演示。（e）用于分类器仿真的SLP光电忆阻器阵列的示意图。（f）SLP神经网络架构的示意图。（g）SLP分类器在浮点权重和7级光响应状态差异下训练时的准确率。

两个具有不同极性光电忆阻器的平行连接允许负光响应状态，这为神经形态计算功能提供了更多的自由。在此，将每个器件安装在印刷电路板上，并将它们与电线和拨号开关连接，分别设置光响应状态，并测量一组平行组装的光电忆阻器。图4a显示了光电忆阻器阵列的7个可区分光响应状态。利用这7种状态，本文模拟了两种类型的神经形态视觉功能：图像预处理和分类器。模拟人类视网膜的神经形态视觉预处理功能，可以加快后续的感知任务，提高图像识别率。这些G/M/G光电忆阻器被组合成一个3×3阵列，允许模拟由不同光响应状态分别控制的人类视网膜生物感受场(RF)。从仿真阵列每个光电忆阻器的所有光电流求和，执行矩阵-向量积。如图4b和c所示，I_m,n为输出矢量，表示输入信号的动态电流。通过提供光电忆阻器阵列的各种状态和极性，可以设置用于图像预处理的各种类型的内核，从而实现图像预处理功能。利用该工作原理，本文实现了图像预处理中广泛应用的关键功能，如高斯模糊。图4d显示了中国科学院的标志，通过使用仿真光电忆阻器阵列计算灰度图像。模糊图像和边缘增强图像与仿真结果相似。由于非易失性光响应矩阵和没有外部偏置的信号读取，图像预处理已经实现了无功耗。

分类器的工作原理如图4e所示。光电探测器阵列的每个单元由5个光电探测器集组成，对应于5个类别(k=0、1、2、3、4)，将仿真阵列中来自该单元的所有具有相同类别的光电流相加，进行矩阵-向量积运算。如图4e和f所示，输出电流I_k为激活函数的输入。该网络由单层感知器(SLP)和SoftMax函数组成。SLP使用30596张训练集图像进行离线训练，准确率为97.66%。全连接（FC）中的权重被离散化，以适应7个光响应状态。离散后的精度约为96.44%，比原始SLP低1.22%。

总结与展望

本文展示了具有简单两端G/M/G结构的可调非易失性光电忆阻器，其中光激发的载流子和离子迁移耦合导致I-V特性的位移和收缩迟滞。该器件可以在零外部电压下以非易失性模式存储和读取多个光响应状态。此外，在非对称G/M/G接触下，电场驱动的离子迁移和光诱导的氧化还原反应可以共同控制开关特性。通过模拟人类视网膜的生物功能并设计特定的器件结构，该器件可以作为神经网络，用于神经形态视觉处理和由电和光刺激共同触发的完全光响应状态逻辑操作实现。这种两端光电忆阻器的新概念不仅为神经形态视觉硬件提供了多功能的传感-记忆-计算方法，而且还实现了高密度集成。

文献信息

Graphene/MoS_2-xO_x/graphene photomemristor with tunable non-volatile responsivities for neuromorphic vision processing

(Light Sci. Appl., 2023, DOI:10.1038/s41377-023-01079-5)

文献链接：https://www.nature.com/articles/s41377-023-01079-5