2023年1月5日，Nano Research Energy (https://www.sciopen.com/journal/2790-8119) 青年编委, 江苏师范大学刘明凯副教授发表题为“High Sulfur Loading and Shuttle Inhibition of Advanced Sulfur Cathode Enabled by Graphene Network Skin and N, P, F Doped Mesoporous Carbon Interfaces for Ultra-stable Lithium Sulfur Battery”的最新研究成果。
随着社会和科技的快速发展，人们对能源设备的能量和功率密度的要求越来越高。锂硫电池具有超高的理论能量密度和比容量，被认为是下一代电池的有希望的候选者之一。锂硫电池是锂电池的一种，是以硫元素作为电池正极，金属锂作为负极的一种锂电池。单质硫具有在地球中储量丰富，具有价格低廉、环境友好等特点。利用硫作为正极材料的锂硫电池，其材料理论比容量和电池理论比能量较高，分别达到 1675 mAh/g 和 2600 Wh/kg，远远高于商业上广泛应用的钴酸锂电池的容量（<150 mAh/g）。与商业锂离子电池中的插入反应不同，单质硫可以通过一个独特转换反应实现这一高理论容量。然而，锂硫电池的实际应用受到了一些关键技术的阻碍。具体而言，（i）聚硫锂（lithium polysulfide, LiPS）易溶解于电解液，并扩散到阳极一侧，会导致容量较快衰减，并造成库仑效率低下的问题；（ii）活性硫的绝缘性及其与锂离子结合的中间产物Li2S/Li2S2均不导电，阻碍了电子的快速传输，并进一步导致活性物质的低利用率；（iii）硫的巨大体积膨胀（约80%）导致正极结构的膨胀与收缩，造成硫正极的坍塌。因此，发展一种可以提高活性硫含量，并同时能够约束聚硫锂穿梭和限制活性硫膨胀的正极材料，是实现高比能锂硫电池规模化应用的关键技术。
图1. 高载硫G-NPFMC-S活性薄膜材料构筑示意图。
针对以上问题，刘明凯副教授课题组发展了一种独立自支撑的石墨烯-氮（N）、磷（P）和氟（F）共掺杂的介孔碳-硫（G-NPFMC-S）薄膜，将它用作锂硫电池的无粘结剂正极材料使用。本文中制备得到的介孔碳（MC）具有极高的比表面积（921 m2 g-1），孔径分布均匀，为15纳米左右。在G-NPFMC-S正极内插入的石墨烯网络可以有效提高其导电性，同时限制聚硫锂的穿梭。由于石墨烯-NPFMC（G-NPFMC）复合材料具有良好的多孔结构，因此实现了86 %活性硫的高担载量。当作为锂硫电池的正极使用时，这种独立自支撑G-NPFMC-S薄膜实现了高比容量（1356 mAh g-1）、良好的倍率性能、以及长达500次的长循环稳定性，每循环最低容量衰减率仅为0.025%。这些优异的结果可以归功于G-NPFMC-S薄膜内部存在的结构特色，因为高度多孔的NPFMC可以为硫的负载提供足够的存储空间，同时，N,P,F掺杂的碳界面和插入的石墨烯网络有助于通过化学吸附和物理屏障效应阻碍聚硫锂的穿梭。这种独特的结构实现了活性硫的高负载和限制聚硫锂穿梭，为锂硫电池的发展提供一个有效的路径。
论文信息：
https://doi.org/10.26599/NRE.2023.9120049
Liu H, Liu F, Qu Z, et al. High sulfur loading and shuttle inhibition of advanced sulfur cathode enabled by graphene network skin and N, P, F-doped mesoporous carbon interfaces for ultra-stable lithium sulfur battery. Nano Research Energy, 2023, https://doi.org/10.26599/NRE.2023.9120049
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