天津大学封伟AS：界面工程设计石墨烯-碳纳米管基高导热复合材料

创新点：天津大学封伟教授团队采用简单的高温退火策略制备了一种界面键合的三维石墨烯-碳纳米管阵列异质网络，并通过复合中间相沥青进一步优化热压工艺来调控复合材料的微观结构，证明了优异的界面稳定性、可控热传输通路的建立是改善复合材料导热性能的有效措施。

关键词：石墨烯；碳纳米管阵列；界面工程；导热复合材料

由于器件产生热流往往呈现出周期性、不均匀发展的特点，导致超高热流密度引起的温度急剧升高已经成为限制高功率、高度集成器件发展的瓶颈问题。而在成型过程中调控材料的取向和分布来构建结构可控的高导热分级碳基构件，已被认为是设计先进热管理材料及其集成器件的重要思路。然而，在常用的材料制造方法中（例如定向压缩成型），由于材料之间较弱的相互作用产生的结构不稳定等因素，压力的强定向作用通常导致材料垂直于压力方向取向，因此常见的压缩分级构件的面外热导率通常被限制在较低的水平上，甚至产生高度各向异性的传热特性。近期，天津大学封伟教授团队通过建立结构界面键合、结构稳定的碳网络，并提出在压缩成型过程中调节组装过程制备了一种新型的碳基导热复合材料，为高性能散热基板材料的设计和制备提供了理论基础和技术支持。

具体而言，研究者采用真空抽滤法制备了氧化石墨烯薄膜，通过在薄膜表面旋涂正硅酸乙酯并进行热解处理得到了负载SiO₂的薄膜基底材料，进一步利用浮动催化化学气相沉积法在基底表面可控生长垂直定向碳纳米管阵列。经过研究发现经过简单的一步高温退火策略，中间层SiO₂可原位转化为高导热SiC，实验表征结合理论计算共同证明了SiC键合的三维异质网络体系具备更稳定的界面，这对界面热传输性能的提升具有重要作用。（图1）

图1.三维导热网络的结构设计与形貌表征

值得注意的是，通过控制三维异质网络的组装过程还可进一步调控导热材料的形貌以及结构，特别是取向结构的调控对于导热性能的优化具有重要意义。研究者发现兼具界面相容性组装制备的O-VA-GF相比S-VA-GF导热材料内部的碳纳米管形成了更加致密、均匀的界面以及具备更高的垂直取向性，这可极大地提高复合材料内部的热量跨平面输运效率。综合复合材料的传热特性，将O-VA-GF、S-VA-GF以及传统的Si₃N₄材料分别与散热器集成为冷却系统，并对大功率发光二极管的散热过程进行对比（图2）。经过实验验证和Comsol热仿真模拟，O-VA-GF显示出更优异的冷却效率，该结果有望满足电子封装、5G通讯以及军工领域日益增长的散热需求。

图2.导热复合材料作为散热基板冷却大功率发光二极管的应用

论文信息：

Tailoring Dense, Orientation–tunable, and Interleavedly Structured Carbon–based Heat Dissipation Plates

Lianqiang Peng, Huitao Yu, Can Chen, Qingxia He, Heng Zhang, Fulai Zhao, Mengmeng Qin, Yiyu Feng,* and Wei Feng*

Advanced Science

DOI: 10.1002/advs.202205962