澳大利亚斯威本科技大学/皇家墨尔本理工大学LPR：氧化石墨烯在非线性集成光子器件中的应用

创新点：本文针对氧化石墨烯在集成光学器件中的光学非线性应用进行了总结和回顾，总结了氧化石墨烯的线性和非线性光学性能及其片上集成所需的制造技术，同时分析比较了氧化石墨烯在不同集成器件平台以及包含不同种类二维材料的混合集成器件的非线性光学性能，最后对这个领域目前存在的问题和未来的发展方向进行了展望。

关键词：集成光子器件，二维材料，非线性光学，氧化石墨烯

图1. 片上集成氧化石墨烯用于不同的非线性效应和应用。

基于光学非线性的全光信号生成、放大和信息处理的速度远超过电子器件，可有效避免复杂的光-电-光转换，从而达到飞秒级的超高响应速度。因此，光学非线性在超快开关、宽带光放大、光学逻辑门、全光波长转换、光谱学、和量子光学领域都有着广泛的应用。

近年来，片上集成的非线性光子器件被广泛研究和应用，其不仅可实现超高的信息处理速度，同时还具有体积小，功耗低，稳定性高，扩展性强，可大规模生产等优点。然而现有以硅为主导材料的集成光器件平台虽具有很高的三阶光学非线性，但同时在近红外通信波段也具有很强的双光子吸收效应，这使得其非线性效率和响应速率受到极大制约。其他集成光子器件平台如氮化硅 (Si₃N₄)，高掺杂的二氧化硅(Hydex)等虽然有很低的双光子吸收，但其材料本身三阶光学非线性较弱，这也限制了其在非线性光学中的应用。

为了克服现有集成光器件平台的局限性并实现高性能的非线性集成光子器件，片上集成其他高非线性光学材料如聚合物、碳纳米管和二维（2D）材料等被证明是一种有效方式。近年来，二维材料中的氧化石墨烯（GO）以其优良的光学非线性性能、较低的损耗，大范围可调节的材料特性，以及成本低廉易于大规模制造的特点，引起了各方面广泛的关注。许多包含有氧化石墨烯的非线性集成光子器件被陆续制备和实验演示，不仅展现出超出传统集成非线性光子器件的性能，还具有诸多新特性。

据报道，GO具有较大的三阶光学非线性（n₂），比Si高大约4个数量级以上，在红外波段的线性吸收比石墨烯低大约2个数量级，这使得GO具有比较低的光学损耗，这些都有利于光学非线性响应的增强。此外，和具有中心对称结构的石墨烯相比，GO具有非中心对称的异质原子结构，这使得其具有很高的二阶光学非线性。另一方面，GO中的带隙和缺陷的可调节性也可以促进不同的线性和非线性光学过程。GO的这些突出的材料特性，加上其来源丰富（本质是碳材料），合成方法简单温和（不需要强酸和高温），以及与集成平台和制备工艺的高兼容性（无需转移过程即可在片上实现薄膜厚度和图案的精确控制），使其在未来高性能的非线性集成光子器件中具有广阔的应用前景。

图2. 氧化石墨烯薄膜合成方法总结。

图3. 氧化石墨烯的片上镀膜方法总结。

图4. 氧化石墨烯薄膜片上图案化方法总结。

针对GO在集成器件中的光学非线性应用，澳大利亚斯威本科技大学和皇家墨尔本理工大学的学者们在Lasers & Photonics Reviews上发表了以“Graphene oxide for nonlinear integrated photonics”为题的综述文章。该论文首先概括了GO材料的线性和非线性的光学性能，特别是在集成光子器件的背景下和其他二维材料的光学性能进行了对比。其次，总结了GO薄膜集成在器件上的制造技术，包括GO的合成、镀膜和图案化。另外回顾了具有代表性的GO非线性集成光子器件，以及详细分析比较了氧化石墨烯在不同集成器件平台以及包含不同种类二维材料的混合集成器件的非线性光学性能。最后，论文讨论了当前GO集成光子器件的挑战和未来的发展前景。研究者相信，随着对GO材料知识的不断探索和对GO性能控制的不断提高，以及其制造技术的快速发展，GO非线性集成光子学在未来将会出现许多新的突破。具有高性能的非线性集成光子器件不仅可以用于实验研究，未来还将在工业与生活中得到更广泛的应用。

文章的第一作者为斯威本科技大学博士生张宇宁（现为北京大学博士后），斯威本科技大学高级讲师吴佳旸博士为共同第一作者和通信作者，皇家墨尔本理工大学的贾宝华教授和斯威本科技大学David J. Moss教授为共同通讯作者。

论文信息：

Graphene Oxide for Nonlinear Integrated Photonics

Yuning Zhang, Jiayang Wu*, Linnan Jia, Yunyi Yang, Baohua Jia*, and David J. Moss*

Laser and Photonics Reviews

DOI：10.1002/lpor.202200512