引 言
纳米尺度光学腔为研究各种光与物质的相互作用提供了不可或缺的平台——光发射、非线性、光学力和量子效应等。表面等离激元可用于实现亚波长尺度的光学腔，其中石墨烯等离激元以其优异的光场局域和波长可调谐性，收获了广泛的研究兴趣。尤其，当石墨烯靠近金属的时候，会被激发出一种被称为声学石墨烯等离激元的模式，基于这种模式的光学纳米腔可以将光场局域精确到亚纳米甚至原子尺度。
双曲超材料或超表面可被应用于增强光学态密度、光学非线性以及光学拓扑相变等方面的研究。理论上，由于其开放的双曲色散关系，以及允许存在的模式波矢可以无穷大的特性，使双曲超材料或超表面能够被用以实现超局域的纳米尺度光学腔。除对传统金属纳米线或者金属-介质薄膜结构形成的双曲超材料结构的研究之外，也有研究探索了在中红外到太赫兹波段，基于低维材料 (比如石墨烯) 的双曲超材料。然而，基于石墨烯双曲超材料的非正定纳米光学腔和它的光学特性尚未得到充分探讨。
研究过程与结果
作者从理论上提出了一种基于石墨烯的非正定纳米光学腔。这种类似于图 1 中的石墨烯-介质多层膜结构形成的超材料，其拥有单轴光学各向异性结构：沿 z 方向的有效纵向介电常数等于介质的介电常数，并保持为正；而由于单层石墨烯的材料色散，在 x-y 平面内横向有效介电常数与石墨烯表面光学电导有关，则可以为负。多层石墨烯-介质超材料等频线在横向有效介电常数小于 0 时会呈现双曲线的特征。作者首先根据理论推导计算了光学频率在 30 THz 以下时，石墨烯超材料的等频线如图 2 所示。
图 1. 石墨烯纳米尺度非正定光学腔示意图。由多层石墨烯-介质双曲超材料形成的纳米尺度光学。
图 2. 石墨烯-介质双曲超材料在频率 30 THz 下的 x-z 平面内的等频线。双曲线 (绿线) 表示石墨烯超材料内部允许的传播模式；红色符号表示激发的非正定光学腔的腔模式；插图为原点附近的放大图；围绕原点的黑色圆圈表示空气中的光锥曲线。
石墨烯双曲超材料形成的非正定光学腔所支持的模式空间分布如图 3A~F 所示。很明显在这六个不同尺寸的腔体中，相同的共振频率下相同阶次的共振模式可以被激发；具有不同尺寸的腔体只要在同一条等频线上，就可以在相同的共振频率下被激发。这意味着，随着光学腔体尺寸的变化，支持的共振模式波矢变化很大。这不同于传统的光学腔，模式的有效折射率对腔体的大小比较敏感。当石墨烯之间介质层厚度为纳米或者亚纳米尺度时，石墨烯非正定腔沿 z 方向的有效模式折射率几乎能达到三百左右，光会被压缩在非常小的狭缝里面。
图 3. 不同尺寸光学腔的模式分布特征。在相同共振频率 30 THz 下，共振模式级次 (1, 1) 模式，具有不同尺寸的光学非正定腔模式分布特征。
图 4A~F 展示了具有固定尺寸的腔体在不同共振级次下的模式分布特征。与传统光学腔不同，高阶模式反而会在较低频率下被激发，这是因为有效介电常数张量的横向和纵向分量具有相反的符号。当共振模式级次增加的时候，产生较大的纵向波矢就会对应于较低的共振频率。下一步，作者使用远场自由空间平面波入射不同尺寸的周期性腔体阵列，阵列保持 50% 的填充比。图 5 显示了在相同共振频率 37 THz 下，不同尺寸光学腔的 (1, 1) 模式透射光谱。对于任意固定尺寸的光学腔，较高的共振级次反而对应着较低的共振频率，同时验证了前面提到过的反常尺度定理。
图 4. 不同模式级次的光学共振频率。具有不同共振频率但具有相同的腔体尺寸的六个腔模式的模式分布特征。
图 5. 周期性非正定纳米尺度光学腔体阵列的透射光谱。
最后一步，作者通过准简正模理论研究了石墨烯非正定腔的归一化模式体积。图 6 显示了得到的三维石墨烯非正定腔 (红色符号和实线) 的归一化模式体积，获得的石墨烯非正腔的归一化模体积可以达到 10−9 量级，大约比金属介质多层结构非正定腔小两个数量级 (图 6 中的黑色符号和实线)，与报道的声学石墨烯等离激元腔相当，实现的异常模式局域主要依赖于开放的双曲色散曲线特性。
图 6. 计算得到非正定光学腔归一化的模式体积。
总结讨论
作者研究了具有超压缩模体积和局域因子的纳米尺度石墨烯非正定光学腔的光学特性。这种新型的纳米光学腔中归一化模式体积可以压缩到十亿分之一的量级，比之前报道研究的金属-介质-金属非正定腔小两个数量级以上，与报道的声学石墨烯等离激元腔相当。纳米尺度石墨烯非正定腔可以在远场被有效激发，并表现出共振的反常尺度规律，这可以为研究极端光-物质相互作用和探索具有特定功能的中红外到太赫兹波段高性能可调谐元器件提供一个新的平台。
原文出自 Nanomaterials 期刊
Wen, C.; Wang, Z.; Xu, J.; Xu, W.; Liu, W.; Zhu, Z.; Zhang, J.; Qin, S. Indefinite Graphene Nanocavities with Ultra-Compressed Mode Volumes. Nanomaterials 2022, 12, 4004.
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