为了寻找商业石墨的可行替代品，石墨烯负极已被大量研究用于锂离子电池（LIBs）。迄今为止，已经取得了巨大的成就，这表明石墨烯及其衍生物是很有前途的高效储锂负极材料。
近日，西北工业大学黄维院士、艾伟教授通过这篇综述旨在提供石墨烯负极朝向实用LIBs的研究路线图。作者从石墨烯的储锂机制入手，然后全面总结了改善其电化学性能的方法。首先，具有多孔、球状、带状、缺陷和孔状结构的形态工程石墨烯负极由于其高的可接近表面积、互连的扩散通道和足够的活性位点而显示出更好的容量和倍率性能。然后，讨论了具有较少聚集、快速电子/离子传输和最佳固体电解质界面的表面改性石墨烯负极，证明了石墨烯的表面结构和电化学活性之间的密切联系。其次，概述了通过杂原子掺杂和共价功能化制备的石墨烯衍生物负极，它们由于额外引入的缺陷/活性位点可进一步容纳锂，在提高储锂性能方面显示出巨大的优势。此外，还介绍了无粘结剂和自支撑的石墨烯电极，它们在高能量密度和柔性的锂离子电池方面具有很大的前景。最后，强调了实际可用的石墨烯负极在先进LIBs中的剩余挑战和未来机会。
文章要点：
1. 该文综述了基于形态工程、表面修饰、杂原子掺杂和化学功能化以及无粘结剂和自支撑电极配置的下一代LIB石墨烯负极的进展。
2. 具体而言，形态工程赋予石墨烯负极高表面积的电解液可及性、丰富的锂容纳活性位点以及缩短的锂离子固态扩散长度。表面改性使石墨烯负极具有突出的表面结构和功能定制特性，因此具有显著的电化学性能。杂原子掺杂导致石墨烯中的电荷重新分布和结构扭曲，这有利于抑制石墨烯片的聚集。此外，生成的拓扑缺陷可能有助于额外的储锂和优异的倍率能力。
3. 化学功能化包括氧化还原物种、空间位阻基团和卤素与石墨烯的共价连接，这将抑制石墨烯层的聚集，提供额外的活性位点，并为离子和电子传输提供快速通道。在实现新型电极配置的同时，不使用聚合物粘结剂的无粘结剂电极不仅确保了活性材料的更高利用率，而且向绿色电池的发展迈出了一步。另一方面，具有轻质和机械柔性的自支撑石墨烯纸电极为未来的柔性和可穿戴电子设备带来了巨大的前景。
4. 尽管过去几年取得了巨大进展，但在石墨烯负极实际应用之前，仍有许多关键挑战需要克服。未来研究的方向概括为以下几个方面：（1）提高首效；（2）进一步优化孔结构和电极结构，实现低电压滞后和高体积能量密度；（3）制定规范的研究规则，以评估石墨烯电极的实用性能；（4）考虑大规模应用中存在的固有问题。
图1 LIB用石墨烯负极的主要里程碑和简要发展历史时间表
图2 本讨论的主要内容概要
图3 多孔石墨烯的应用
图4 石墨烯纳米带的应用
原文链接：https://doi.org/10.1002/adma.202210734
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