煤转化为非晶石墨和碳纳米管

在一个变暖的世界里，煤炭往往看起来像是“坏人”。但是除了燃烧煤炭之外，我们还可以用煤做其他事情。俄亥俄大学的一个团队使用匹兹堡超级计算中心的Bridges-2系统进行了一系列模拟，展示了煤炭最终如何转化为有价值的碳中性材料，如石墨和碳纳米管。

为什么它很重要

这些天，煤炭得到了一些负面报道。气候科学家预测，到2100年，全球平均气温将上升2至10华氏度。天气模式、作物生长和海平面发生剧烈变化的可能性使我们大量使用煤炭等碳基燃料受到质疑。

但不一定非要这样。

“这项工作的产生方式是这里有一些工程师……用煤炭做一些伟大的工作[碳中和]事情，“俄亥俄大学杰出物理学教授大卫德拉博尔德说。“出于显而易见的原因，你不想烧掉它;但是你能用它制造建筑材料，用它制造高价值的材料，比如石墨——[研究生]Nonso和我对这个问题非常感兴趣，我们能不能把石墨从这些东西中拿出来——”

用电力为我们的车辆供电可以直接减少碳排放。这种转变还可以让我们使用碳中和能源为它们充电。问题是，每辆特斯拉S型的锂离子电池都需要大约100磅的石墨。几代人以来，科学家们已经知道，至少在理论上，如果你在足够高的温度下将煤置于足够的压力下，你可以将煤转化为石墨。

为了探索如何将煤转化为石墨等有价值的材料，俄亥俄大学的David Drabold和他的团队决定在计算机软件中模拟这些物质。为了虚拟地重现化学转化，他们求助于PSC的Bridges-2高级研究计算机。Bridges-2是匹兹堡超级计算中心的旗舰超级计算机，由美国国家科学基金会资助。

PSC 如何提供帮助

纯石墨是由六碳环组成的一系列片材。一种称为芳香键的特殊化学键将这些碳结合在一起。

在芳键中，φ电子漂浮在环的上方和下方。这些“光滑”的电子云导致薄片很容易相互滑动。铅笔“铅” – 一种低档形式的石墨 – 在纸上留下痕迹，因为纸张相互滑落并粘在纸上。

芳香键还有另一个优点，在电子技术中很重要。π电子很容易从一个环移动到另一个环，从一张到另一张。这使得石墨导电，即使它不是金属。它是阳极的理想材料，阳极是电池的正极。

相比之下，煤在化学上是混乱的。与石墨片的严格二维性质不同，它具有三维连接。它还含有氢、氧、氮、硫和其他可能破坏石墨形成的原子。

为了开始他们的研究，德拉博尔德的团队创造了一种简化的“煤”，它只由随机位置的碳原子组成。通过将这种简化的煤暴露在压力和高温下 – 大约3，000开尔文，或近5，000华氏度 – 他们可以迈出研究其转化为石墨的第一步。

“为了推出非晶石墨纸，我们需要做很多严肃的分析，”俄亥俄大学德拉博尔德小组的物理学博士生Chinonso Ugwumadu说。“与我们拥有的其他系统相比，Bridges是最快，最准确的。我们的家庭系统…模拟 160 个原子大约需要两周时间。有了Bridges，我们可以使用密度泛函理论在六到七天内运行400个原子。

起初，俄亥俄州的科学家通过密度泛函理论使用基本的物理和化学原理进行模拟。这种精确但计算繁重的方法需要许多并行计算 – 这是Bridges-2超过30，000个计算内核的优势。后来，他们将计算转移到一个新的软件工具，由剑桥大学和英国牛津大学的合作者设计的GAP（高斯近似势）。GAP使用一种称为机器学习的人工智能来更快地执行基本相同的计算。研究生Rajendra Thapa和Ugwumadu在领导最初的计算工作方面进行了权衡。

他们的结果比团队预期的更复杂、更简单。床单确实形成了。但是碳原子并没有完全发展出简单的六碳环。一小部分环有五个碳;其他人有七个。

非六碳环在很多方面都构成了一个有趣的皱纹。虽然六碳环是扁平的，但五元和七元碳环皱巴巴的，但在“正曲率和负曲率”的相反意义上。科学家们可能已经预料到这些褶皱会破坏石墨片的形成。但片材还是形成了，可能是因为五边形和七边形在模拟中相互平衡。这些片在技术上是无定形石墨，因为它们不是纯粹的六环。但同样，它们形成了层。

在另一系列的模拟中，Ugwumadu继续与Thapa合作，研究分子而不是固体。这些模拟游戏中的条件导致床单自行弯曲。代替片状，它们形成了嵌套的非晶碳纳米管（CNTs） – 一系列单原子层管，一个在另一个内部。碳纳米管最近在材料科学中很热门，因为它们实际上是微小的电线，可用于在令人难以置信的小尺度上导电。碳纳米管的其他有前途的应用包括燃料电池催化、超级电容器和锂离子电池的生产、电磁干扰屏蔽、生物医学科学和纳米神经科学。

CNT工作的一个重要方面是Ugwumadu研究了管壁中的无定形皱纹如何影响电流通过结构的运动。在材料科学中，每个“错误”也是一个“特征”：工程师可以使用这种不规则性来调整给定CNT的行为，以满足新电子设备所需的确切要求。

科学家们在两篇论文中发表了他们的结果，一篇是关于 2022 年 6 月在《物理评论快报》杂志上发表的非晶石墨片的形成，另一篇是关于 2022 年 12 月物理状态固体 B 中的碳纳米管。另一个关于五元和七元环如何放入薄片中的论文正在《欧洲玻璃科学与技术杂志》上发表。

俄亥俄州团队继续研究碳原子向石墨和相关材料的转化。另一个正在进行的项目是模拟无定形嵌套富勒烯，足球形结构，具有科学意义，特别是在纳米神经科学中。他们还在 2022 年 11 月发表了一篇关于富勒烯的论文。该团队还在研究使用Bridges-2强大的图形处理单元，这些单元可能会加速他们基于ML的VAST计算，以使更复杂的材料（如现实世界的煤炭）可供模拟使用。