AEM：石墨烯负载的原子催化剂中促进CO2RR生成C2产物的双相关性

开发高效和稳定的原子催化剂（AC）对实现高法拉第效率和选择性的CO₂还原反应（CO₂RR）具有重要意义。尽管科研工作者已经为其付出了大量努力，但对C₂途径的理解以及金属选择和活性位点对CO₂RR的影响机制仍不清楚。有鉴于此，香港理工大学Huang Bolong研究了石墨烯负载的原子催化剂中促进CO₂RR生成C₂产物的双相关性

本文要点：

1) 作者考虑不同金属和活性位点的情况下，对基于石墨二炔（GDY）负载的ACs完整C₂反应路径进行了全面的理论探索。其中通过研究大-小循环机制，阐明了C₂产物生成的机理，并确定了催化剂与金属和活性位点的双重相关性。

2) 一系列新型过渡金属基催化剂（如GDY SAC、GDY Pr和GDY Pm SAC）可以有效产生CH₃CH₂OH、CH₃COOH、CH₃CHO和CH₂OHCH₂OH，而C₂H₄的形成对于所有GDY AC来说都非常困难。此外，作者运用第一原理机器学习预测了反应能量，其中中间体的吸附对于实现多碳产物的准确预测至关重要。

参考文献：

Sun Mingzi et.al Double-Dependence Correlations in Graphdiyne-Supported Atomic Catalysts to Promote CO₂RR toward the Generation of C₂ Products Adv. Eneergy Mater. 2022

DOI: 10.1002/aenm.202203858

https://doi.org/10.1002/aenm.202203858