电化学硝酸盐还原反应(NO3RR)是调节氮循环的一种有吸引力的技术。金属铁是众所周知的用于NO3RR的电催化剂之一,但是由于在电催化过程中铁的浸出和氧化,它的耐久性较差。
近日,东华大学杨建平研究员通过简单的水热方法和原位热还原策略,成功制备了一种超薄石墨烯纳米片作为铠甲层来保护铁纳米颗粒(Fe@Gnc)。
本文要点
要点1. 所设计的石墨烯纳米链保护了Fe的内部活性中心,并抑制了Fe纳米颗粒的氧化和浸出,确保了其对电化学NO3RR的持久催化性能。
要点2. 通过调整Fe前驱体的种类、加入量和热还原温度,研究人员获得了最佳的NO3RR电化学性能,硝酸盐的去除效率为72.7%,氮的选择性为99.6%。经过40次循环后,Fe@Gnc在电解液(每循环24小时)中的Fe离子渗漏几乎可以忽略不计(小于0.04 mg L-1)。
要点3. 与第一次循环相比,Fe@Gnc的硝酸盐脱除和氮选择性保留率均在96%以上,循环稳定性远高于非链式催化剂Fe/G,5次循环后其硝酸盐脱除率和氮选择性保留率分别为59.03%和85.12%。
本研究为铁基电催化剂在大规模工业化中持久性差的科学挑战提供了一种可行的解决方案。
Hui Zhang, et al, Iron Nanoparticles Protected by Chainmail-structured Graphene for Durable Electrocatalytic Nitrate Reduction to Nitrogen, Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202217071
DOI: 10.1002/anie.202217071
https://doi.org/10.1002/anie.202217071
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