具有不同扭曲角度的大面积均匀双层石墨烯(BLG)的合成引起了人们的广泛兴趣,但由于普遍存在的层加岛生长和无法控制的层旋转,BLG仍然是一个挑战。利用实时表面成像技术,采用逐层生长的方式在Ni(111)薄膜上实现了两步碳偏析,很好地控制了薄膜的均匀性和堆积结构。取向的第一层石墨烯通过热力学极限过程在850°C形成,然后降低温度生长第二层,最终分别在790°C和720°C实现了极其均匀的15°扭曲的BLG和720°C的AB堆积的BLG。从本质上讲,生长动力学被认为决定了对于不同的堆积结构,在相对较高的温度下,非取向的第二层比取向的第二层更具动力学优势,但在较低的温度下,情况正好相反。这项工作传达了对均匀BLG和调谐堆积结构的可控集成的基本动力学理解。
图1.通过UHV-CVD在Ni(111)上生长石墨烯层。(a–c)通过暴露于700°c下的5×10–7毫巴C2H4,在清洁的Ni(111)表面上生长石墨烯覆盖层的原位LEEM图像快照。起始电压(STV)=6.3 eV。(d–f)分别从(c)中的区域1至3获取的μ-LEED图案。STV=46 eV。所有标尺均为5μm。
图2.石墨烯层分解并溶解在Ni(111)上。(a–e)在900°C下加热石墨烯层时记录的原位LEEM图像快照。STV=9.6 eV。(f) μ-石墨烯覆盖层消失后Ni(111)表面的LEED图案。STV=46 eV。所有标尺均为3μm。
图3.通过偏析在Ni(111)上生长均匀排列的单层石墨烯。(a–d)当温度从900°C降至850°C时,记录LEEM图像快照。STV=5.8 eV。(e–g)分别为(d)中1区至3区的μ-LEED图案。STV=46 eV。(h) 由排列的单层石墨烯覆盖的Ni(111)表面的示意性原子结构。所有标尺均为5μm。
图4.通过偏析在Ni(111)上均匀生长15°扭曲的第二石墨烯层。(a–h)LEEM图像快照记录了当温度从850°C降至790°C时,生长的第一层石墨烯下方第二层石墨烯的形成。STV=9.9eV。(i–k)μ-(h)中1区至3区的LEED图案。STV=46 eV。黄色菱形表示第一层石墨烯,蓝色菱形表示第二层石墨烯。(l)15°扭转BLG示意图。所有标尺均为5μm。
图5.通过偏析在Ni(111)表面上生长对齐的第二层石墨烯。(a–h)LEEM图像快照记录了当温度从850°C降至720°C时,第二层石墨烯和生长的第一层石墨烯的形成,STV=5.8 eV。(i–k)μ-LEED图案,分别位于(h)中1区至3区,STV=46 eV。(l) AB堆叠BLG示意图。所有标尺均为5μm。
图6.BLG动态增长的演示。(a)分别遵循SK和FM生长模式的石墨烯生长行为的示意图。(b) DFT计算结果:从0°到30°的一系列扭转角的BLG形成能量,以及具有典型扭转角(包括0°、10°、15°和30°)的BLG的优化表面原子结构。第一层完全覆盖的对齐石墨烯和第二层石墨烯分别涂成灰色和黄色。(c)在Ni(111)表面上合成的15°扭曲和排列的第二石墨烯层的定性Arrhenius图。(d)在第二层,取向和非取向石墨烯之间的温度依赖性生长竞争。
相关研究成果由苏州纳米技术与纳米仿生研究所Yi Cui等人2022年发表在The Journal of Physical Chemistry Letters (https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.2c02767)上。原文:In Situ Growth Dynamics of Uniform Bilayer Graphene with Different Twisted Angles Following Layer-by-Layer Mode。
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