北京大学《Carbon》：PHP-石墨烯纳米带组装多孔金属碳，用于高比容量钠离子电池阳极

成果简介

近年来，通过组装石墨烯或五边形石墨烯纳米带，提出了许多三维（3D）多孔金属碳同素异形体作为金属离子电池的负极材料。本文，北京大学工学院王前教授课题组在《Carbon》期刊发表名为“PHP-graphene nanoribbon-assembled porous metallic carbon for sodium-ion battery anode with high specific capacity”的论文，研究基于密度泛函理论和紧密结合模型，设计了一种由PHP-石墨烯纳米带组成的新型3D多孔金属碳单体（称为Hex-C568），其包含五边形，六角形和八角形环。它在热、动态和机械上都稳定。作者发现它的金属量归因于 sp2杂化碳原子 p 轨道上的离域电子。是一种很有前途的高性能钠离子电池负极材料。其可逆重量和体积容量分别为787.53 mAhg-1和718.10 mAhcm-3，在充放电过程中具有低扩散能垒(0.04-0.30 eV)、低平均开路电压(0.26 V)和小体积变化(3.71%)。。这些电化学性能优于最近报道的负极材料，这表明PHP-石墨烯纳米带是一个有前途的构建单元，用于设计超越石墨烯和五氢石墨烯的新型碳负极材料。

图文导读

图1。(a)以碳链为交联剂的二维 PHP 石墨烯纳米带组装工艺。(b)单元格的正交图和(c) Hex-C568的5 × 5 × 5超单元格的透视图。

图2。(a)六角 C568和其他一些碳同素异形体的每个原子的能量与体积的关系。(b)六进制 C568的声子谱。(c)在1000K 的 AIMD 模拟期间，总势能随时间的波动。插图显示了模拟结束时原子构型的快照

图3。(a)从 TB 模型获得的 PBE，HSE06水平的 Hex-C568的电子带结构，以及 sp3-和 sp2-杂化碳原子的 s 和 p 轨道的 HSE06水平的 PDOS。(b)在 Hex-C568移动的晶格平面(110)和(100)上 ELF 分布的切片。

图4.(a) x = 0.028，(b) x = 0.167，(c) x = 0.333，(d) x = 0.667，(e) x = 0.833和(f) x = 1.000的不同中间浓度下 NaxC2.83的最稳定构型。

图5. (a)不同浓度钠离子下最稳定构型的结合能和(b)电压分布。

小结

作者希望这项理论研究能够刺激更多由由2D碳片组装的3D多孔金属碳单体的技术应用研究。

文献：https://doi.org/10.1016/j.carbon.2022.10.050