近日，上海科技大学物质科学与技术学院刘健鹏课题组和孙兆茹课题组合作，在转角双层石墨烯摩尔超晶格体系中的摩尔声子和奇异电荷序等方面取得重要进展，相关成果发表于国际知名学术期刊Nano Letters。
二维材料的发展始于石墨烯，当两层石墨烯堆叠并扭转形成一定角度时，体系就会出现摩尔条纹的超胞 (图1)。当转角为“魔角” (1.05°)时，层间耦合效应会导致拓扑非平庸平带的产生。强库仑相互作用和非平庸能带拓扑在这个体系中的交互作用，使得魔角双层石墨烯体系呈现出关联绝缘态、轨道磁性、和非常规超导性等诸多新奇物理效应。尽管该体系的电子性质已被广泛研究，其声子性质和电声耦合效应的研究却鲜有报道。声子和电声耦合效应对魔角双层石墨烯中的超导性质、有限温度的输运性质以及电荷序的产生都至关重要，理解这些效应十分关键。
图1. (a) 石墨烯的晶格结构；
图1.(b) 转角双层石墨烯的摩尔超晶格
魔角双层石墨烯中的每个摩尔超晶胞都包含一万个以上的碳原子，因此每个波矢有三万个以上摩尔声子模式，这为第一性原理计算魔角双层石墨烯的声子模式带来巨大挑战。刘健鹏和孙兆茹联合团队利用“深度学习分子动力学”方法巧妙地克服了这一困难。即先对大转角、小体系的转角石墨烯体系进行基于密度泛函理论的第一性原理计算，生成大量总能和力的数据；然后用这些数据来训练神经网络，生成一个碳原子之间的多体经典势函数；进而外延到魔角双层石墨烯，进行晶格弛豫和声子谱的计算。
图2. 魔角双层石墨烯石墨烯的摩尔声子谱和声子模式
计算得到的低频声子能带如图2(a)所示， 0-2.4THz 的低频范围内就包含了几百个摩尔声子模式；发现体系在Γ点具有多个低频的新奇摩尔声子模式，呈现出偶极矩、四极矩和八极矩的面外振动模式 (图2b)；而在摩尔布里渊区的M点，体系则具有条纹状、四极矩状的摩尔的极低频光学支声子模式 (图2c)；在摩尔布里渊区的K点，体系还会产生新奇的低频“手性摩尔声子“模式，具有非零的轨道角动量和声子极性 (图2d)。这些摩尔光学支声、子模式频率极低，很容易通过电声耦合效应变得不稳定，进而产生由声子不稳定性驱动的新的电荷序。
在上述基础上，团队利用紧束缚模型计算了特定低频声子模式的电声耦合矩阵元并评估了电声耦合强度，发现有些声子模式 (如八极矩模式)与电子自由度有较强耦合 (图3a)。为此，团队假设有些与电子耦合较强的声子模式会由于电声耦合效应而不再稳定而被“冻结”，从而发生结构相变，并由此计算了电子性质。研究发现，当一个特定的低频八极矩模式 (频率0.16THz) 被冻结时，魔角双层石墨烯的电中性点会打开能隙 (图3b)，这为理解该体系中在电中性点的关联绝缘态提供了新的视角。研究还发现，当一个特定的低频四极矩 (频率0.06THz) 被冻结时，体系的电子也会随之产生电四极矩的电荷序 (图3c) ，这与之前扫描隧道显微镜在该体系观测到的电四极矩的电荷序完全一致 (Jiang et al. Nature 573, 91 (2019))，可以完美解释之前令人困惑的实验现象。
图3. (a) 魔角双层石墨烯中特定声子模式的电声耦合强度随费米能级的变化；(b) 八极矩声子冻结后在魔角双层石墨烯电中性点打开能隙；(c) 四极矩声子模式冻结后产生四极矩的电荷序
本项研究工作揭示了魔角双层石墨烯中全新的低频摩尔声子，发现了声子不稳定性在魔角双层石墨烯中产生新奇的电荷序的现象。该工作有望对摩尔二维材料异质结体系中的声子和电声耦合效应的研究带来重要的启发和指导。上科大物质学院2022届硕士毕业生刘晓迁、2021届本科毕业生彭然为共同第一作者，助理教授刘健鹏、孙兆茹为共同通讯作者。上海科技大学为唯一完成单位。
论文标题：Moire phonons in magic-angle twisted bilayer graphene
论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.2c02010
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