中国科学院上海光学精密机械研究所–通过热声子瓶颈实现PtSe2/石墨烯中的热载流子转移

二维(2D)石墨烯/过渡金属二硫族化物(TMDs)异质结构的电荷转移(CT)过程使得TMDs的光电转换能力进入更宽的光谱范围，用于光采集器和光电探测器应用。然而，对石墨烯/ TMDs异质结构中热载流子输运的直接原位研究很少报道。在此，使用光泵浦和太赫兹(THz)探针(OPTP)光谱，在PtSe₂/石墨烯(P/G)异质结构中从石墨烯到五层PtSe₂的CT过程被证明与泵浦能流相关，这是由石墨烯中的热声子瓶颈(HPB)效应实现的。此外，P/G异质结构的频散电导率和THz发射光谱证实了层间CT的存在及其依赖于泵浦流量的行为。我们的结果为P/G范德华界面的CT机制提供了深入的物理见解，这对进一步探索基于P/G异质结构的光电器件至关重要。

图1. (a) PtSe₂，(b)石墨烯和(c)1300nm 波长的 P/G 异质结构(实心曲线用单指数函数拟合)的光泵浦-THz 探针延迟的函数与泵浦内光电效应相关的 THz 波长(Δσ)。(插图)石墨烯电导率峰值的泵浦通量的依赖性。(d) PtSe₂和(e)石墨烯中载流子跃迁的示意图(CB，导带; VB，价带; 和 EF，费米表面)。

图2. (a)光激发 THz 电导率的峰值和(c) PtSe₂，石墨烯和 P/G 异质结构的载流子弛豫时间，分别作为从图1提取的波长为1300nm 的泵浦通量的函数。(b)光激发 THz 电导率的峰值和(d) PtSe₂，石墨烯和 P/G 异质结构的载流子弛豫时间。

图3. (a)分别在1300 nm(红色)和650 nm(蓝色)激发下石墨烯和P/G异质结构的CT进程的泵浦流量依赖性。(b)热电子从石墨烯穿过界面势垒并注入PtSe₂层的示意图(实心和空心圆圈分别是电子和空穴)。

图4. 分别在(a) 0 ps(空心)和(b) 2 ps(实心)的延迟时间下，P/G异质结构在1300 nm激发下的光致电导率的DS模型拟合(圆圈和正方形分别表示THz电导率的实部和虚部；实线表示复电导率的DS模型拟合曲线；箭头表示散射率γs。

图5. P/G异质结构的载流子密度相关的(a)背散射参数c和(b)电子动量散射时间τ，分别在1300 nm激发的0和2 ps的延迟时间。

图6. (a)PtSe₂和(b) P/G异质结构在650 nm波长不同泵浦能量密度下辐射的太赫兹脉冲电场强度。

相关科研成果由中国科学院上海光学精密机械研究所Zeyu Zhang、Juan Du和Yuxin Leng等人于2022年发表在The Journal of Physical Chemistry Letters（https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.2c02378）上。原文：Hot Carrier Transfer in PtSe2/Graphene Enabled by the Hot Phonon Bottleneck。