尽管在碱性条件下,掺杂吡啶氮的石墨烯对燃料电池的氧还原反应(ORR)具有很高的活性,但在酸性条件下,其活性会急剧下降。
基于此,筑波大学Junji Nakamura,Kotaro Takeyasu提出了一种通过构建具有疏水空穴的三维石墨烯网络来提高掺氮碳催化剂在酸性介质中的ORR催化活性的设计原则。
文章要点
1)研究人员用一种简单、绿色的方法成功地制备了具有疏水空腔的N掺杂石墨烯催化剂(cage-NrGO)。
2)疏水性的增加提高了氮掺杂碳催化剂在酸性介质中的活性。笼状NrGO中ORR速率的提高归因于在酸性介质中限制了pyri-NH+的水化,导致了pyri-NH+还原的较高氧化还原电位。
3)虽然疏水空腔中H+的导电性受阻限制了电流密度,但离子液体聚合物/Nafion®包覆的SiO2颗粒的加入促进了疏水空腔中的H+导电性,并进一步增加了电流密度。
参考文献
Santosh K. Singh, et al, Activating Nitrogen-doped Graphene Oxygen Reduction Electrocatalysts in Acidic Electrolytes using Hydrophobic Cavities and Proton-conductive Particles, Angew. Chem. Int. Ed. 2022
DOI:10.1002/anie.202212506
https://doi.org/10.1002/anie.202212506
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