海洋科学技术研究所Yu Zhang和Lin Han课题组–基于适配体功能化超净石墨烯场效应晶体管生物传感器的超灵敏抗生素感知

抗生素是治疗细菌感染的有力工具，但抗生素污染正在成为有效治疗人类细菌感染的严重威胁。近年来，水中抗生素的检测一直是生物分析的重要研究领域。目前仍然迫切需要一种简单的超敏检测方法，以实现低浓度抗生素的准确检测。在这里，一个基于场效应管(FET)的生物传感器被开发使用超净石墨烯和一个超灵敏的四环素检测适配体。采用新设计的樟脑-松香清洁转移(CRCT)方案制备了超齐墩果烯，与传统的 PMMA 转移(CPT)方法制备的 FET 相比，FET 的载流子迁移率提高了10倍以上。基于场效应管，构建并表征了适体功能化晶体管抗生素生物传感器。对于稳定性良好的 CRCT-FET 生物传感器，其动态检测范围为5个数量级，灵敏度为21.7 mV/ten，检测极限为100 fM，与采用 CPT 方法制备的生物传感器相比，有了很大的改进。基于实验结果和生物传感模型，对 CRCT-FET 生物传感器的抗生素传感和传感性能增强机理进行了研究和分析。最后，从 Bohai Bay 入口取得的实际样本中检测到抗生素，从而验证了 CRCT-FET 生物传感器。

图1. (a)石墨烯场效应晶体管构造和(b)生物传感器制造工艺的示意图。

图2. (a) CPT石墨烯和(d) CRCT石墨烯的光学图像和拉曼光谱；(b) CPT石墨烯和(e) CRCT石墨烯的SEM图像；(c) CPT石墨烯和(f) CRCT石墨烯的拉曼映射图像。CRCT-FET和CPT-FET的输出曲线(g)、传递曲线(h)和稳定性(I)(误差线表示从三次测试中获得的相对标准偏差)。

图3. (a)拉曼光谱和(b)PLL官能化的石墨烯的拉曼图谱。(c) PLL/Gr和(d)适体/PLL/Gr的AFM图像。

图4. (a)转移特性和(b)CRCT-FET生物传感器的ΔV_Dirac (c)不同环境中CRCT-场效应晶体管生物传感器的时间相关ΔV_Dirac (d)TET的结构示意图；(e)适体三维(3D)结构；(f，g)通过适体和TET相互作用用于抗生素检测的静电门控机制和传感机制。在图(b，c)中，误差线表示从三次测试中获得的相对标准偏差。

图5. CRCT场效应晶体管和CPT场效应晶体管生物传感器的灵敏度和特异性。(a) CPT-FET生物传感器和(b) CRCT-FET生物传感器在不同TET浓度下的转移特性。(c)CRCT-FET和CPT-FET生物传感器的TET浓度依赖性ΔV_Dirac位移和拟合线性方程。(d e)CRCT-FET生物传感器对100 pM TET和其他抗生素的检测结果。(f)CPT-FET和CRCT-FET生物传感器灵敏度的时间依赖性稳定性。在图(c，e)中，误差线表示从三次测试中获得的相对标准偏差。

图6. (a)用于海水和湖水中TET检测的CRCT-FET生物传感器的TET浓度依赖性ΔV_Dirac位移和拟合线性方程。(b)湖水和海水中加标样品的CRCT-FET生物传感器的ΔV_Dirac。(c)对从渤海湾入口获得的实际样品，比较CRCT-FET生物传感器和质谱法的TET检测结果。在面板(a-c)中，误差条表示从三次测试中获得的相对标准偏差。

相关科研成果由海洋科学技术研究所Yu Zhang和Lin Han等人于2022年发表在Analytical Chemistry（https://doi.org/10.1021/acs.analchem.2c03732）上。原文：Ultrasensitive Antibiotic Perceiving Based on Aptamer-Functionalized Ultraclean Graphene Field-Effect Transistor Biosensor。