塔伊夫大学Boris I. Yakobson课题组–碱基键合石墨烯纳米带结 第一原理的电子输运

碳和氢键构成了生命的主干；以石墨烯的形式，可能被DNA核酸碱基功能化，这些为基于石墨烯的纳米电子器件的可编程组装带来了希望。仍然不知道这种器件中固有的氢键结如何作为电子传输介质。在这里，我们设计了核碱基键合的石墨烯纳米带，并使用第一性原理计算量化了它们的量子传输特性。发现了明显的整流行为和负微分电阻，以及某些结构的高电导，鸟嘌呤-胞嘧啶连接通常优于腺嘌呤-胸腺嘧啶连接。电导对界面原子细节的敏感性为实验实现提供了初步的提示和指导。开/关比为10²时，电流与静电栅极掺杂的关系显示了该结作为场效应晶体管的潜力。

图1. 碱基键合 GNR 的几何形状和用于传输计算的装置。(a)两个 GNR (象征性的 GNR-A…T-GNR)的 A 和 T 功能化边之间的交错接口。阴影矩形区域(六排椅子宽)的原子构成了电子输运计算中的电极。电极外面的原子是缓冲层。(b)与(a)中的原子相同，但是是通过 G-C 对接触的。(c，d)分别与(a)和(b)相似，但对于端到端的直 GNR 构型，碱基附着在扶手椅边缘上。

图2. (a)四种不同类型的碱基附着物(通过厚度表示突出显示，以及相应的2-位标记)与 ZGNR 的侧接触中的 G-C 对的几何形状(参见图1a，b)。(b)在(a)项中计算出的 I-V 曲线。(c) PDOS的G- 和 C- 碱基原子。能量是相对于费米水平 E_F 测量的。(d)对于01接触的能量为 -0.05和0.02 eV 的状态的波函数，对应于 G和C的PDOS中 E_F，由 箭头(c)表示(等表面颜色由波函数符号编码: 正，红; 负，蓝)。

图3. (a)四种不同类型的碱基附着(通过厚度表示突出显示，以及相应的2-位标记)与 ZGNR 的侧接触中的 A-T 对的几何形状(参见图1a，b)。(b)在(a)项中计算出的 I-V 曲线。(c)在 A 碱和 T 碱原子上的 PDOS。能量是相对于费米能级 E_F 测量的。(d)对于01接触能量为 -0.05和0.03 eV 的状态的波函数，对应于 E_F 附近的 A 和 T PDOS 峰，如(c)中的箭头所示(等值面由波函数符号颜色编码: 正，红色; 负，蓝色)。

图4. 计算的局部传输(键电流，红色箭头网络)覆盖在由两个核碱基对结合的 GNR 的几何形状上: (a)两个 G-C 对; (c) A-T和G-C 对的组合。在(a)和(b)两个几何图形旁边绘制等效电路图。(c)在0.1 V 的偏压下，(a)中的双 G-C 结平面上的静电势降(eV)。(d)计算(a)中的双 G-C 结，双 A-T 结(未显示)以及(b)中的 A-T 和 G-C 对的组合的 I-V 曲线。在(a)中以0.1 V 和(b)中以0.06 V 的偏压计算键合电流。

图5. 端到端接触和 I-V 曲线的结构: (a) A-T; (b) G-C。四种不同类型的核碱基 -GNR 结构被考虑，如在相应的顶部图像所示。局部结构表示黑色虚线区域中的结构，并分别连接到图1c，d 中的8层 ZGNRsasin。注意(b)中当前轴的数量级。

图6. (a) GNR 连接(由 aG-C 对形成，图1b)诱导的旁门(蓝板)的原理图。(b)不同掺杂水平的 G-C01连接的 I-V 曲线(图例，单位为10¹³cm^-2)。(c，d)分别为1.6 × 10¹³和 p = 3.2 × 10¹³cm^-2的 PDO 软连接。

相关科研成果由塔伊夫大学Boris I. Yakobson等人于2022年发表在ACS Nano（https://doi.org/10.1021/acsnano.2c06274）上。原文：Nucleobase-Bonded Graphene Nanoribbon Junctions: Electron Transport from First Principles。