在石墨烯中创建强大且定义明确的人工原子电荷并理解其载流子依赖性电子特性的能力代表了石墨烯基量子器件开发的一个重要目标。在此，我们设计了一种新的途径，通过后(N)离子注入到背栅石墨烯器件中，将点电荷原子级精确地实施到石墨烯晶格中。N掺杂剂表现为面内类质子电荷，表现为在导带中形成特征共振态。在不同电荷载流子密度下的扫描隧道谱测量揭示了相对于狄拉克点高达220 meV的共振态的巨大能量重整化，伴随着观察到接近单个N掺杂剂的门可调长程屏蔽效应。联合密度泛函理论和修正微扰势的紧束缚计算证实了实验结果，并突出了N诱导微扰的短程特性。
图1. 在后向门 G/BN 中制备取代氮掺杂剂。(a)示意图，显示使用低能量(+ 100eV) N + 离子注入将 N 掺杂剂掺入背向门控 G/BN 的途径。(b)可调质子诱导电位通过栅极的示意图。(c)大尺度扫描隧道显微镜(STM)图像揭示了单个取代 N 原子的存在。(d)在与图(c)中 STM 图像相同的表面面积上 V = + 0.6 V 时获得的 dI/dV 图像。(e)个别 N 掺杂剂的放大图像。(f)单个非掺杂剂扫描隧道显微镜图像的快速傅里叶变换。
图2. 单个N掺杂剂的特性。(a)在N位和原始石墨烯上获得的dI/dV光谱。(b) 2D彩色编码等高线图，其由沿着横穿单个N掺杂剂的线获得的一组点dI/dV光谱构建，所述单个N掺杂剂在图(a)中的插图STM图像中指示。(c，d) dI/dV图在左上角所示的负(c)和正(d)偏置电压下获得。每个比例尺的长度为2纳米。dI/dV光谱是在隧道设定点Vs= +1.2 V，I = 2 nA时获得的。
图3. 单个N掺杂物的电子结构。(a)在N点及其附近获得的dI/dV光谱(隧道设定点Vs = +1.2 V，I = 2 nA)。(b)针对扰动电位(δ)值:δ0 = 7 eV、δ1 = 0.7 eV和δt = 0.5 eV，使用TB模型在N站点及其附近获得的特定站点DOS谱。(C)在一个10 × 10超晶胞中，DFT计算的N位点及其第一个(1NN)、第二个(2NN)和第三个(3NN)最近的C邻居的DOS。(b，c) ω是从狄拉克点测量的能量。(d，e)实空间光谱函数图，使用TB形式在+0.2 (d)和-0.2 (e) eV的能量下计算。颜色代表光谱函数与原始石墨烯值的局部偏差(DOS)。(f)面板(e)中用正方形标记的区域的放大图像。绿色虚线圆圈标记了N站点的位置。
图4. N掺杂的栅可调电子性质。(a)在不同VG下在N个位置获得的归一化dI/dV/(I/V)光谱。(b)在各种VG下在原始石墨烯区域上获得的dI/dV光谱。红点标记狄拉克点的位置。(c)考虑到声子辅助的非弹性隧穿过程，N诱导共振态(EN)相对于从在不同VG下获得的特定位置dI/dV谱中提取的能量位置。黑点标志着EN的最大值。(d)颜色编码的TB光谱图，ω = 0，对应于狄拉克点。(e)为扰动势(δ)的单调变化值提取的TB光谱。dI/dV光谱是在隧道设定点Vs= +1.2 V，I = 2 nA下获得的。
相关科研成果由新加坡国立大学Aleksandr Rodin、Jiong Lu等人于2022年发表在Nano Letters（https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.2c02235）上。原文：Gate-Tunable Resonance State and Screening Effects for Proton-Like Atomic Charge in Graphene。
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