『水系钠电』江苏科技大学晏超教授与何静博士生Chem. Commun.：石墨烯异质结电极用于高效水系钠离子存储

研究背景

水系钠离子电池具有成本低、环境友好、以及安全可靠等优点，在大规模能源技术和便携式电子产品中显示出巨大的潜力。有机化合物由于其结构多样性、分子可控性、以及资源可持续性等优势，为其电极材料的设计提供了更多的选择。近日，江苏科技大学材料学院研究团队通过简便的自组装制备了石墨烯/多氰基取代有机化合物异质结电极材料，并通过原位红外研究和DFT理论计算等方法证明了该异质结电极材料优异的水系钠离子氧化还原存储特性，最终构建了一种超稳定的高性能软包装水系钠离子电池。

其成果以题为: Unraveling the Superior Aqueous Na-ion Storage in Multicyano-substituted Phenazine-based Electrode Material在国际知名期刊Chemical Communications上发表。本文第一作者为博士研究生何静，通讯作者为晏超教授。

研究亮点

⭐通过简便的自组装，首次构建了石墨烯/多氰基取代有机化合物异质结构电极材料。

⭐利用原位红外研究和DFT理论计算等方法，证明了该异质结电极材料具有快速和可逆的水系钠离子氧化还原存储特性。

⭐成功制造出具有高能量/功率密度和优异循环性能的高性能软包装水系钠离子电池，适用于无风险和高效的便携式电子产品。

图文导读

图1. 石墨烯异质结电极材料的合成及表征.

▲通过简便的自组装制备了石墨烯/多氰基取代有机化合物异质结电极材料(CDPZ@G)，并采用SEM、TEM、核磁和XPS等表征手段进行表征分析，表明其成功合成石墨烯异质结电极材料。

图2. 电化学性能表征.

▲在1 A g⁻¹时，CDPZ@G电极可逆比容量可达265.1 mAh g^-1，其倍率性能也超过了先前在碱离子水溶液电解质中报道的有机电极。此外，在12 A g^-1的高电流密度下，比容量达到196.5 mAh g^-1，在4000次循环后，容量保持率高达92.5 %。

图3. 原位红外研究及DFT理论计算.

▲通过原位红外和异位XPS动态分析了CDPZ@G电极的氧化还原过程，表明钠离子嵌入/脱出是与电极中CDPZ活性单元的亚氨基(C=N ⇿ C-N-Na)和氰基取代基(C≡N ⇿ C-N-Na)发生高度可逆的氧化还原可逆性。DFT理论计算进一步表明CDPZ@G电极发生快速的氧化还原反应。

图4. 软封装水系钠离子电池的组装与应用.

▲软包装的水系钠离子电池具有较宽的工作电压，在功率密度为400 W kg⁻¹的情况下，最大能量密度为45.2 Wh kg⁻¹，优于电化学电容器等其他电源。在经过1500次循环后，软包装的水系钠离子电池的容量保持率仍然高达91.3 %。

研究结论

本文通过简便的静电自组装策略，成功制备了一种石墨烯/多氰基取代有机化合物异质结电极材料。DFT理论计算和原位红外研究证实氰基的引入可以优化电子结构，为钠离子的嵌入/脱出提供额外的有效氧化还原活性位点。结果表明，该异质结电极表现出快速、稳定和高效的水系钠离子存储行为，可提供出色的可逆容量(1 A g^-1时为265.1 mAh g^-1)。在12 A g^-1的高电流密度下，比容量达到196.5 mAh g^-1，在4000次循环后，容量保持率高达92.5 %。基于此电极构建水系钠离子电池，其具有相当大的能量/功率密度和长期循环能力。因此，该工作不仅为有机电极材料相关的研究工作提供了有价值的参考，也为构建高性能水系碱离子电池提供了一种创新的方法。

文献信息

Jing He, Renyuan Wang, Lingyun Li, Liping Zhao, Minjie Shi, and Chao Yan*. Unraveling the Superior Aqueous Na-ion Storage in Multicyano-substituted Phenazine-based Electrode Material.

https://doi.org/10.1039/D2CC03958C