具有离子选择性的人工纳米通道广泛应用于海水淡化、离子筛分和纳米流体器件等研究中,近年来已成为纳米通道领域的国际研究前沿之一。由于不同应用情形需要具有不同离子筛分能力的纳米通道器件,因此长期以来研究人员都需根据特定要求制备相应的离子选择性通道,需要消耗大量的时间与资源,且受到实验技术的限制。虽然已有工作报道了某些具有可调离子选择性的纳米通道,但它们实际上是有着不同结构而性能固定的数个器件,因此真正具有可调离子选择性纳米通道的研究与制备仍然稀缺。
针对上述挑战,北京大学物理学院重离子物理研究所、核物理与核技术国家重点实验室薛建明教授课题组与中国科学院近代物理研究所杜广华研究员合作,利用离子束辐照成功制备了高品质石墨烯亚纳米孔,进一步设计并制备了一个多功能石墨烯异质纳米通道,由石墨烯亚纳米孔与锥形聚对苯二甲酸乙二醇酯纳米通道构成(图1)。该通道在不同外加电压下展现出了不同的离子选择性,不仅具有作为高效一/二价离子筛分设备的潜力,还有望成为优异的仿生离子通道与阳离子价态敏感的纳米流体二极管(图2)。该石墨烯异质纳米通道的离子选择性起源于带负电的石墨烯亚纳米孔,进一步结合计算模拟发现其等效电荷密度会受到通道内部电压依赖的离子富集/耗尽效应的影响。该通道对一价和二价离子相反的整流效应则是由离子浓度梯度不同导致的扩散电流差异所引起的。前述工作为构建类似的具有可调离子选择性的多功能异质纳米通道提供了新思路,开辟了这一新兴的研究领域,有望快速满足实际应用中复杂多变情形的不同需求。
图1. 石墨烯异质纳米通道结构示意与石墨烯亚纳米孔扫描透射电子显微镜图像
图2. 石墨烯异质纳米通道具有的电压可调离子选择性
2022年8月19日,相关研究成果以《具有电压可调离子选择性的多功能石墨烯异质纳米通道”(Multifunctional graphene heterogeneousnanochannel with voltage-tunable ionselectivity)为题,在线发表于《自然·通讯》(Nature Communications)。北京大学物理学院2018级博士研究生苏士皓、2017级博士研究生张一凡为共同第一作者;薛建明、杜广华为共同通讯作者;其他合作者还包括中国科学院近代物理研究所姚会军研究员等。
上述研究工作得到了国家自然科学基金、科学挑战专题、中国科学院近代物理研究所、北京大学电子显微镜实验室和北京大学高性能计算平台等支持。
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