单长胜教授、曾明华教授、赵元萌博士后：Pt₁/Ni₆Co₁层状氢氧化物/氮掺杂石墨烯通过单原子与掺杂协同促进电化学无酶葡萄糖传感

背景介绍

糖尿病是一种代谢性疾病，会导致严重的并发症，损害人体的主要器官和神经。因此，快速准确地检测血糖浓度对糖尿病患者具有重要意义。目前商品化的葡萄糖传感器主要是电化学酶生物传感，但酶具有不稳定性，易受pH、温度等影响。因此，无酶纳米材料电化学传感器得到了广泛的发展。一方面，贵金属，如Pt、Au和Pd等，因其优异的催化性能而表现出高效的葡萄糖传感性能，但贵金属的高成本和稀缺性阻碍了其实际应用。另一方面，廉价的过渡金属基催化剂的催化活性和选择性较差。因此，开发高效廉价的电催化剂是发展新一代电化学无酶葡萄糖传感器的关键。

成果简介

近日，湖北大学化学化工学院单长胜教授、曾明华教授和赵元萌博士后设计了一种单原子Pt负载到Co掺杂的Ni(OH)₂/氮掺杂石墨烯（Pt₁/Ni₆Co₁LDHs/NG）材料，并构建了电化学无酶葡萄糖传感。Co的掺入提高了Pt单原子的载量，且得到的Pt₁/Ni₆Co₁LDHs/NG表现出高灵敏度、良好的选择性和高稳定性。实验和理论计算结果表明，Pt₁/Ni₆Co₁LDHs/NG对葡萄糖氧化的高活性可归因于其较强的葡萄糖结合能力以及Pt单原子、Co掺杂和NG的协同作用。

图文导读

Figure 1. NG、Ni(OH)₂、Ni₆Co₁LDHs、Ni₆Co₁LDHs/NG和Pt₁/Ni₆Co₁LDHs/NG的XRD (a) 与放大的XRD (b); Pt₁/Ni₆Co₁LDHs/NG的SEM (c)、TEM (d)、HRTEM (e)和AC-HAADF-STEM (f) 。

Figure 2. Pt₁/Ni₆Co₁LDHs/NG、Pt箔、PtO₂的FT-XAFS光谱(a)和XANES光谱(b); Pt₁/Ni₆Co₁LDHs/NG的Ni 2p (c)、Co 2p (d)、Pt 4f (e)和O 1s (f) 的XPS光谱。

Figure 3. (a) 0.1 M KOH中1 mM 葡萄糖存在和不存在时Ni(OH)₂、Ni₆Co₁LDHs、Ni₆Co₁LDHs/NG和Pt₁/Ni₆Co₁LDHs/NG的CV曲线；(b) 不同扫速下Pt₁/Ni₆Co₁LDHs/NG的CV曲线 (插图: 电流密度与扫速的平方根关系图)。

Figure 4. 0.1 M KOH中电压为0.45 V时Ni(OH)₂、Ni₆Co₁LDHs、Ni₆Co₁LDHs/NG和Pt₁/Ni₆Co₁LDHs/NG的电流响应曲线(a) 与相应的电流响应与葡萄糖浓度的校准曲线 (b); (c) 0.1 M KOH中连续加入1 mM 葡萄糖、0.1 mM不同的干扰样和1 mM葡萄糖的电流响应情况; (d) NG、Ni(OH)₂、Ni₆Co₁LDHs、Ni₆Co₁LDHs/NG和Pt₁/Ni₆Co₁LDHs/NG的Nyquist图。

Figure 5. Pt₁/Ni₆Co₁LDHs (a) 和Ni₆Co₁LDHs (b) 吸附葡萄糖的位点模型。(c) Pt₁/Ni₆Co₁LDHs、Ni₆Co₁LDHs和Ni(OH)₂的葡萄糖结合能。

作者简介

单长胜，博士生导师，湖北省楚天学者特聘教授，主要研究兴趣为功能纳米结构材料合成、界面修饰及在电化学传感、催化、能源等领域的应用。以发展高性能的纳米电化学传感和能源器件、高效电催化剂为目标，围绕纳米材料的可控制备和界面修饰及功能化，开展电化学传感、催化及能源等领域的应用研究。主持国家自然科学基金面上项目1项。在Advanced Materials、Advanced Energy Materials、Nano Letters、Nano Energy、Analytical Chemistry等国际著名学术期刊上共发表论文30余篇，其中8篇入选ESI高引用论文，总引用次数超过4000次，H-Index为21。2015年获洛斯阿拉莫斯国家实验室主任博士后奖学金。2010年获“2009年中国百篇最具影响国际学术论文”。

曾明华，博士生导师，国家自然科学杰出青年基金获得者，入选国家“万人计划”领军人才和“中青年科技创新领军人才”计划。主要从事配位分子簇的晶态-固态-溶液态结构信息相关性、时间依赖的组装过程与机理及配位催化串联有机反应机理研究；并基于组装机理指导磁/孔配位簇（聚）合物的定向构筑、结构转换、功能调控与物化性能效应关系研究。主持和共同承担了包括国家自然科学基金重大研究计划集成、重点、面上项目和省部级自然科学基金创新团队等各级课题12项。已在JACS；Angew. Chem.Int. Ed.；Chem. Sci.；Chem. Mater.；Chem. Eur. J.以及Coord. Chem. Rev.等国际知名期刊发表学术论文100余篇；其中8篇入选ESI高引频论文，2篇入选ESI高前沿核心文献，SCI正面他引超过3800多次，H因子37。并受邀为德国Wiley-VCH出版集团《Molecular Magnetic Materials》一书撰写《Microporous Magnet》一章；荷兰Elsevier出版集团《Comprehensive Supramolecular Chemistry II》撰写《Network solids: mixed ligand molecular building blocks》一章。以第一完成人获得省部级自然学科一等奖2次。

赵元萌，博士后，主要研究兴趣为纳米催化剂的设计合成、表界面修饰及其在能源电催化等领域的应用，包括燃料电池与电解水制氢等方面相关的研究，至今以第一作者/共同一作/通讯作者身份在Angew. Chem. Int. Ed.、ACS Catal.、CCS Chem.、Adv. Funct. Mater.、Adv. Energy Mater.、Nano Res.、J. Mater. Chem. A等杂志上共发表论文14篇，其中发表在Angew. Chem. Int. Ed.上的文章入选ESI高被引论文，主持中国博士后科学基金面上项目1项。

文章信息

B. Long, P. Cao, Y. Zhao, et al. Pt₁/Ni₆Co₁ layered double hydroxides/N-doped graphene for electrochemical non-enzymatic glucose sensing by synergistic enhancement of single atoms and doping. Nano Research. https://doi.org/10.1007/s12274-022-4801-9.