一作+通讯，石墨烯光电转换Nature Photonics

▲第一作者：Katsumasa Yoshioka

通讯作者：Katsumasa Yoshioka

通讯单位：日本NTT（Nippon Telegraph and Telephone）公司

DOI：https://doi.org/10.1038/s41566-022-01058-z

研究背景

随着数据流量继续呈指数增长，当前迫切需要将光信号转换为电信号的超高带宽和低功耗光接收器。光热电(PTE)石墨烯光电探测器(PD)是用于光电 (O-E) 转换的最有希望的平台之一，这得益于其零暗电流操作、宽带吸收以及通过热载流子倍增（HCM）实现的高转换效率。石墨烯中的光电转换是实现预期的超高速和低功耗信息技术的核心原理。然而，要揭示其机制和内在的时间尺度则需要探索未知的太赫兹电子学和设备架构。

研究问题

本文通过对超快光电热电流进行电读数，成功地实现了高质量石墨烯中的光电转换过程。通过使用电阻氧化锌顶栅极抑制电阻-电容器电路的时间常数，本文构建了一个带宽高达220 GHz的栅极可调谐石墨烯光电探测器。通过测量非局域光电流动力学，本文发现从电极上的光电流提取是准瞬时的，而且没有可测量的载流子通过几微米长的石墨烯，这完全遵循了Shockley-Ramo定理。产生光电流的时间从即刻到>4 ps均为可调，其起源被认为是与费米能级相关的带内载流子-载流子散射。本文的结果在超快光学科学和器件工程之间架起了一座桥梁，加速了超快石墨烯光电的应用。

图文解析

▲图 1 |芯片上的超快电气读数设置

要点：

1. 本文的实验装置的基本概念如图1所示。本文通过hBN封装制作了高质量的单层石墨烯晶体管，采用了ZnO顶栅和钛/金(Ti/Au)边缘接触。ZnO栅极被设计为在千兆赫兹(GHz)和太赫兹(THz)范围内是可穿透的，对于超高速电读数而言，由于栅极电容引起的RC时间常数可以忽略不计。本文制作了四个样品，它们具有不同的石墨烯沟道长度(L=5 um(两个样品)、10 um和15 um)和载流子迁移率(µ=11000-140000 cm² V⁻¹ s⁻¹)。本文按其沟道长度来指代这四个样本，即样本5 um(1)、5 um(2)、10 um和15 um。

2. 图1b、c分别显示了样品5µm(2)的光学图像和相应的零源漏偏置电压(V_SD)下的扫描光电流图像。光电流在两个石墨烯-金属界面上以相反的符号最大化，这是PTE电流的典型特征。在整个实验过程中保持V_SD=0 V，以研究通过PTE效应进行的O-E转换。图1d显示了样本5 µm(1)(µ=11000 cm² V⁻¹ s⁻¹)和样本5 µm(2)(µ=140000 cm² V⁻¹ s⁻¹)的时间分辨光电流。傅立叶变换结果表明，样品5 µm(1)的3 dB带宽达到220 GHz(图1e)，这证明RC时间常数的截止频率高于220 GHz，还证明了本文的系统能够研究光电转换过程的超快动力学。

▲图 2 |瞬时shockley–ramo响应和可调HCM

要点：

1. 首先，本文关注光电转换的早期阶段，即在µ=140000 cm² V⁻¹ s⁻¹ (L=5 µm)的样品中产生光电流，即具有最高迁移率的样品(样品5µm(2))。图2a显示了不同栅极偏置电压(V_gate)值的测量波形。峰值电流随V栅极而变化，并在E_F=−0.07 eV附近达到最大值(图2a的插图)。这与塞贝克系数S∝dσ/dV_gate与V栅极的关系一致，其中σ是石墨烯电导率。

2. 这种非单调行为是PTE效应的特征，而光伏效应应该表现出光电流随V_gate的单调增加。另外，如图2b所示，随着费米能级向电荷中性点(CNP)调谐，光电流的峰值位置向更大的值~4 ps移动。

3. 为了找出延迟的原因，本文通过激励不同位置(与上或下触点的界面)以及具有不同长度和迁移率的样品来评估非局部光电流提取动力学，如图2c所示。在三种配置中，作为V_gate的函数的相应峰值移位落在一条曲线上(图2d)。这种重叠表明石墨烯PD中的载流子传输不是延迟的原因，而是准瞬时的(小于或相当于280 ps的泵浦脉冲持续时间)，如图2d的插图所示，与对于L=10 um、饱和速度为5.5×10⁵ m s⁻¹的载流子传输时间~18 ps的期望相反。

4. 由于有限的相空间，带间载流子散射很小，因此，除非非常接近CNP (|E_F|<0.03 eV)，否则带内载流子散射占主导地位。为了定量地讨论带内散射对热化动力学的影响，本文通过对上升和衰减时间进行指数拟合来确定光电流的上升时间，如图2e所示。

▲图 3 |具有不同载流子迁移率的样品的冷却时间

要点：

1. 另一方面，目前还没有文献定量研究迁移率对冷却时间的影响。本文通过使用四个在同一衬底上具有不同迁移率的样品和费米能量(E_F=−0.05 eV)(图3a)的系统进行定量研究，结果表明迁移率是调节冷却时间的关键参数。

2. 本文还观察到迁移率较低的样品具有较快的衰减速度。这种行为可以用SC冷却来解释。在SC冷却中，载流子与声子和杂质之间发生了三体碰撞。如图3b的下部所示，使用该SC理论可合理地解释了迁移率为µ<51000 cm² V⁻¹ s⁻¹(样品15 um)的样品中的衰减时间。

▲图 4 |电读数与光电读数对比

要点：

1. 最后，通过与常用的光电读数的比较，本文进一步证明了电读数的优越性。在各种飞秒泵浦探测技术中，光电读数是测量超快光电流响应的另一种方法。这两种不同的方法在图4a中作了示意性比较。在光电读数中，主要是用两个激光脉冲激发石墨烯，并测量作为它们之间延迟的函数的光电流衰减。由于光电流与泵浦强度呈非线性关系，因此当两个泵浦脉冲重叠时，光电流按比例减小。

2. 图4b比较了两个样本(5 um(1)和5 um(2))通过电学和光电读数获得的光电流衰减。在迁移率较低的石墨烯中(样品5 um(1)，µ=11000 cm² V⁻¹ s⁻¹)，两种读出方法的衰减时间相似(图4b上图)。相比之下，在样本5 µm(2)(µ=140000 cm² V⁻¹ s⁻¹)中，电读数的衰减时间比光电读数慢(图4b中较低的轨迹)。电子读数和光电读数之间的差异可能来自两种方法的敏感能量区域的不同。

小结

本文展示了基于PTE的石墨烯PD中光电流的超快非局部电读数。通过将芯片上的太赫兹光谱和栅极可调谐器件与抑制的RC时间常数相结合，本文成功地解决了石墨烯中O-E转换过程及其固有的时间尺度。与预期相反，本文发现光电流产生的时间是可调的，从大费米级的立即响应到接近CNP时的>4 ps，这是通过可调谐带内HCM的光激发载流子的热化来确定的。本文还发现，根据Shockley-Ramo定理，PD上的光电流响应是准瞬时的，没有载波传输时间。一旦达到热化，光电流就会通过声子相互作用降低载流子温度而衰减。由于准瞬时光电流和可忽略不计的RC常数，本文的方法通过直接跟踪载流子温度的时间演变来作为石墨烯的超快测温。这使我们能够更深入地了解石墨烯中的O-E转换机制。本文的芯片上超快电读出消除了超快光学科学和器件工程之间的障碍，通过演示如何基于对超快载流子动力学的基本理解来实现其功能（超快O-E转换），这有利于超快光电应用的发展。

原文链接：https://www.nature.com/articles/s41566-022-01058-z