锂（Li）金属负极已经显示出高能量电池的特殊潜力。然而，由于高容量的锂金属负极在循环过程中会加速降解，锂金属电池的实际电池能量密度通常受到低容量（<3 mAh cm-2）的限制。
近日，澳大利亚新南威尔士大学王大伟副教授报道了一种缺陷石墨烯的超分支垂直阵列的设计，用于在实用面容量（>6 mAh cm-2）下持续进行深度锂循环。研究显示，石墨烯阵列的高度分散缺陷和垂直几何形状，结合超枝状结构，会促进对锂沉积/剥离的有效空间控制，并具有高可逆性和耐久性。基于上述优势，作者设计了具有高正极容量（>4 mAh cm-2）、低负极与正极容量比（1:1）和低电解质与容量比（5 g Ah-1）的实用高能锂金属原型电池，这为迈向实用锂金属电池提供了希望。
文章要点：
1. 这项工作系统地研究了锂金属负极的降解动力学，并确定了一个将高面容量锂金属负极的耐久性与锂主体结构的设计原理相关联的关键描述符。
2. 作者确定，理想的锂宿主结构既需要宏观的渗流导电网络来规避阻抗的积累，又需要精心设计的原子到微观的结构来诱导具有高可逆性的空间均匀的锂沉积/剥落。
3. 因此，作者提出设计缺陷石墨烯的超分支垂直阵列（HVDG），用于在实用的面积容量水平（>6 mAh cm-2）下持久地进行深层锂沉积和剥离。石墨烯阵列的高度分散缺陷和垂直空腔使锂的循环行为具有良好的可逆性。超枝状结构有利于高效率的电荷转移，这对持久的锂离子循环至关重要。
4. 结果，采用Li-HVDG负极的高能量LMB原型电池在具有高面容量、低负极与正极容量（N/P）比和低电解液供应等实用条件下表现出稳定的可循环性。
图1 平面和3D基板上锂金属循环的定量分析
图2 HVDG的结构
图3 HVDG上锂沉积和剥离的形态演变
图4 Li-HVDG负极的电化学表征
图5 锂金属全电池的电化学性能
原文链接：https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adc9961
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