背景介绍
开发利用清洁的可再生能源是应对能源危机和环境问题的重要选择。利用太阳能驱动半导体光催化剂活化分子氧发生氧还原反应合成双氧水是一种新策略，其具有反应条件温和、能耗低、无污染等特点，因而近年来被认为是十分有希望替代蒽醌法和氢氧直接化合法的绿色合成双氧水的方法。尽管研究人员在设计适合的半导体基光催化剂方面付出了很大的努力，但由于传统半导体材料的能带特性决定了光谱响应的基本极限，可见光的利用仍然是光催化剂实现大规模应用的主要障碍。
成果简介
在本研究中，通过构筑石墨烯/金红石异质结光催化剂有效提升了异质结界面的肖特基势垒，促进了界面热电子的生成及注入，从而提高其光催化合成双氧水及氧化苄胺偶联的效率。研究结果表明，由于与石墨烯和二氧化钛形成肖特基接触，异质结中氧化钛组分可由锐钛矿相快速转变为金红石相，进而提高了界面肖特基势垒，促进热电子从石墨烯注入到金红石。石墨烯/金红石异质结中光生电子的荧光寿命相较于石墨烯/锐钛矿异质结的4.0 ns延长至4.4 ns，在可见光的照射下其H2O2产量可以达到1.05 mM·g−1·h−1，即使在波长大于800 nm的近红外光照下仍然获得较高的光催化活性，可以达到0.39 mM·g−1·h−1。此外，石墨烯/金红石异质结的高效分子氧活化对胺的氧化偶联反应也具有普适性。
图文导读
图1. Gr/rutile异质结光催化剂的合成示意图及催化剂结构表征。
图2. Gr/rutile异质结光催化剂物理特性及电子结构表征。
图3. Gr/rutile异质结光催化剂光催化合成双氧水性能。
作者简介
第一作者：胡玮瑶，上海交通大学博士。
通讯作者：李新昊，上海交通大学教授。
李新昊，上海交通大学化学化工学院特别研究员，博士生导师。2019年于吉林大学获得博士学位，2009-2012年在德国马普所胶体界面所开展博士后研究（洪堡学者）。2013年加入上海交通大学化学化工学院，主要致力于发展电子界面催化材料，拓展其在有机合成、光催化、电催化等催化重要领域的应用。
文章信息
W. Hu, Q. Li, D. Xu, et al. Rapidly and mildly transferring anatase phase of graphene-activated TiO2 to rutile with elevated Schottky barrier: Facilitating interfacial hot electron injection for Vis–NIR driven photocatalysis. Nano Research. https://doi.org/10.1007/s12274-022-4624-8.
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