中科院过程所《Carbon》：热等离子体原位合成石墨烯纳米片包裹硅纳米球，用于超稳定锂存储

成果简介

锂离子电池 (LIB) 在消费电子市场中占据主导地位，因为它们具有高重量和体积能量密度、最低维护要求和长寿命。然而，最广泛使用的石墨负极的比容量受限于372 mAh g -1，这不足以满足便携式电子产品和电动汽车等行业对高能量密度不断增长的需求。相比之下，硅 (Si) 的比容量为 3579 mAh g -1，被认为是锂离子电池的潜在负极材料。尽管如此，锂化/脱锂化产生的大量体积变化通常会导致硅粉化，从而大大降低其循环稳定性。具有更高导电性和机械强度的石墨烯/石墨烯纳米片（GNS）有望在用作硅涂层基质时克服这些障碍。但是，大多数 Si@石墨烯复合材料不是原位制备的，使得石墨烯很难完全包封Si。劣质涂层导致循环后Si暴露，导致循环寿命短。

本文，中国科学院过程工程研究所袁方利研究员团队在《Carbon》期刊发表名为“In-situ synthesis of graphene nanosheets encapsulated silicon nanospheres by thermal plasma for ultra-stable lithium storage”的论文，研究提出射频（RF）热等离子体系统原位合成石墨烯纳米片封装的硅纳米球（Si@GNSs），其中石墨烯和硅具有很强的界面化学相互作用。此外，使用氧化石墨烯 (GO) 作为特殊的“粘合剂”制备了独立的 Si@GNSs/还原氧化石墨烯 (Si@GNSs/rGO) 纸。当 Si@GNSs/rGO纸直接用作阳极时，它表现出高可逆容量（2270 mAh g -1 at 0.2 A g -1）和出色的倍率性能（1569 mAh g -1 at 5.0 A g -1) 和超稳定的循环性能（在 3.0 A g -1下 2000 次循环的容量保持率为 98.55% ）。

图文导读

图1。(a) Si@GNSs 的制造过程示意图。(b-c) Si@GNSs 的 TEM 和 (d) HR-TEM 图像。(e) Si 和 Si@GNSs 的拉曼光谱。

图2。(a) Si@GNSs/GO 纸的制造过程示意图。(b) Si@GNSs/GO 纸的示意图，其中 GO 作为特殊的“粘合剂”。(c) Si@GNSs/rGO 纸的数码照片。(d) Si@GNSs/rGO 纸的 SEM 和 (e-f) 横截面 SEM 图像。

图3。(a) Si@GNSs/rGO纸在第1、2 和 10 次循环中的充放电曲线。(b) Si@GNSs/rGO 纸在大电流下的倍率性能。(c) Si@GNSs/rGO纸电极与其他报道的硅基阳极的倍率性能比较。(d) 0.2Ag-1下Si@GNSs/rGO纸在的循环性能。(e) 在3.0Ag-1下Si@GNSs/rGO纸的长期循环性能。(f) Si@GNSs/rGO纸电极与其他报道的硅基负极的循环性能比较。

图4。(a) Si@GNSs/rGO纸阳极和NCM523阴极的全电池示意图。(e-f) 全Si@GNSs/rGO纸//NCM523电池的初始充放电曲线和循环性能。

小结

综上所述，通过射频热等离子体原位合成了 Si@GNSs 复合材料，其中 Si 和 GNSs 化学键合并具有很强的界面结合力。因此，即使经过反复的体积变化，Si 仍然受到 GNS 的充分保护并且不会被破坏。此外，在 rGO 作为一种特殊的“粘合剂”的帮助下，真空过滤被用于制造具有显著灵活性和稳定性的 Si@GNSs/rGO 纸。这种 Si@GNSs 设计具有很强的实际应用前景，可以为柔性电极的发展做出贡献。

文献：https://doi.org/10.1016/j.carbon.2022.08.039