二维MOF与氧化石墨烯构建的高通量及高稳定性纳滤膜

中科院国家纳米科学中心李连山研究员团队近期于Journal of Membrane Science期刊（2022, 652,120479）发表题目为“Highly stable membrane comprising MOF nanosheets and graphene oxide for ultra-permeable nanofiltration”的文章。该文章第一作者为博士研究生Haftu Gebrekiros Alemayehuab和特别研究助理刘璀静，通讯作者为李连山研究员。

【研究亮点】

• 采用共堆积法构建了复合二维材料膜
• 将多孔MOF纳米片复合到氧化石墨烯膜中，在保持选择性的情况下提升了水通量
• MOF纳米片与氧化石墨烯间的强相互作用使得膜具有良好的化学及机械稳定性

【文章简介】

GO膜易于大量制备，但孔隙率低，渗透性差；其含氧基团在水中易溶胀，膜稳定性差。二维MOF纳米片具有多孔结构，可提升膜的渗透性；其片状结构与GO类似，有望与GO形成稳定的堆积结构。

本研究采用超声剥离法，由Al-MOF块体制备出了高质量的二维Al-MOF纳米片，经表征，其厚度约4 nm，结晶性良好，比表面积高达398.4 m² g^-1，孔径分布集中在1.1 nm。将其与GO纳米片共堆积，制备得到GO@Al-MOF复合膜（图1a）。SEM图（图1b-e）证实GO@Al-MOF膜与纯GO膜形貌相似，具有均质平滑的表面及层状堆砌的断面结构；由于Al-MOF的加入，GO@Al-MOF膜相比GO膜增厚了45 nm。EDX（图1f）也证实了Al-MOF被有效且均匀地复合到了GO膜中。

图1. (a) GO@Al-MOF膜的制备过程, (b, d) GO膜表面和断面的SEM图，（c, e）GO@Al-MOF膜表面和断面的SEM图，(f) GO@Al-MOF膜断面的EDX谱图。图c, e, f的GO@Al-MOF膜中Al-MOF和GO质量比为1:2；图b，d的GO膜中GO质量与GO@Al-MOF膜中GO质量相等。

图2a证实了二维Al-MOF纳米片在GO膜中的加入可有效提升水通量，最高通量为51.6 LMHB，是纯GO膜通量的17倍。这是由于Al-MOF纳米片的高孔隙率增加了水渗透通道。由于膜表面带负电，相比中性分子，其对负电染料显示出更优异的截留；同时，GO@Al-MOF膜保留了与GO膜相似的截留率（图2c）。图2d，e证实了GO@Al-MOF膜相比于GO膜更优异的长期运行稳定性。图2f显示了GO@Al-MOF膜对刚果红水溶液的截留为99.9%，且水通量高达40 LMHB以上；相比多数报道的GO复合膜，其在渗透性方面具有明显的优势。另外，GO@Al-MOF膜在50 ℃下，经受300 W的超声处理1 h后，其过滤性能不变；而GO膜经此处理，过滤性能急剧下降。GO@Al-MOF膜的运行及机械稳定性大大增加，这源于Al-MOF纳米片中的Al离子可与GO层的羧基或羟基鳌合，从而增强了复合膜的层间作用力。

图2. （a）GO，GO@Al-MOF和Al-MOF膜的水通量，操作压力为1 bar。GO和最佳GO@Al-MOF膜的对比：（b）不同压力下的水通量，（c）负电染料和中性分子的截留，（d）纯水中运行稳定性。（e）GO@Al-MOF膜截留水体中刚果红的稳定性。（f）膜性能对比。

原文信息：

原文链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0376738822002265

第一作者：

HaftuGebrekiros Alemayehuab 博士研究生

刘璀静 特别研究助理

通讯作者：

李连山 研究员

工作单位：国家纳米科学中心

通讯邮件：lils@nanoctr.cn

网址：http://sourcedb.nanoctr.cas.cn/zw/zxrck/201210/t20121010_3656607.html