成果简介
由于其超高的理论能量密度，硅在锂离子电池的不同负极材料中受到了广泛关注。然而，由于导电性差、体积变化引起的粉化以及纳米硅成本高，Si负极的商业化应用面临巨大障碍。本文，哈尔滨工业大学(深圳)材料学院于杰教授团队在《ACS Appl. Nano Mater》期刊发表名为“Vertical Graphene Nanosheets on Porous Microsilicon Particles for Anodes of Lithium-Ion Batteries”的论文，研究提出通过在微硅上原位生长垂直石墨烯壳来实现优异性能的简便方法。
垂直石墨烯纳米片可以共形生长在嵌入纳米银颗粒的多孔微硅颗粒上，形成石墨烯封装的多孔Si@Ag颗粒（VG-PMSi@Ag）。独特的结构集成了高导电性和灵活性，可加速电荷传输并适应循环过程中硅的体积变化。因此，电池在0.1 A·g -1下表现出3121.6 mAh·g -1的高初始放电容量和在6 A·g -1下943.8 mAh·g -1的高倍率容量。在 2.0 A·g -1循环 100 次后，实现了 1403.9 mAh·g -1的高可逆容量。这种方法为高性能锂离子电池的硅阳极制造提供了见解。
图文导读
方案1. VG-PMSi@Ag的制备示意图
图1. SEM表征。(a, d) MSi, (b, e) PMSi@Ag和 (c, f) VG-PMSi@Ag。
图2. (a) 样品的XRD图案，(b) 样品的拉曼图案，(c) 样品的XPS测量光谱，(d) PMSi@Ag的高分辨率 Si 2p 光谱，(e) 高- VG-PMSi@Ag的高分辨率 Ag 3d 光谱，和 (f) VG-PMSi@Ag的高分辨率 C1s光谱。
图3. (a) 三个电极的EIS。(b) VG-PMSi@Ag电极在0.1mV·s –1时的CV曲线。(c) VG-PMSi@Ag电极在2 A·g –1电流密度下不同循环的电压曲线。(d) 三个电极在 100 个循环内的循环性能。(e) VG-PMSi@Ag电极的倍率性能。(f) VG-PMSi@Ag在2 A·g –1电流密度下不同生长时间的循环性能。(g) VG-PMSi@Ag电极在 2 A·g –1电流密度下不同质量负载的容量。(h) VG-PMSi@Ag电极的长期性能。
图4. 阳极的结构演变
图5. (a) VG-PMSi@Ag中快速稳定的锂离子存储机制示意图。(b) 垂直石墨烯壳有效地适应循环过程中体硅的体积膨胀。(c) PMSi (或PMSi@Ag ) 粒子之间的电接触模式示意图。(d) VG-PMSi@Ag粒子之间的电接触模式示意图。
小结
新型孔隙微硅负极VG-PMSi@Ag旨在提高锂离子电池的性能。孔结构为适应体积变化提供了丰富的间隙，而导电的垂直石墨烯壳可以促进电子/Li +的传输并缓解应力集中，从而提高倍率性能和稳定性。目前的工作扩展了垂直石墨烯在储能领域的应用，并可能为微硅基阳极的制备提供新的见解。
文献：https://doi.org/10.1021/acsanm.2c01281
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