几年前，科学家通过计算提出当双层石墨烯扭曲角度恰好为1.1°时，原子想要抵抗扭曲回到零角度，此时电子的速度会大幅度降低 [1]。随后，曹原和他的导师Pablo Jarillo-Herrero教授率先实现了魔角双层石墨烯样品制备，不仅观测到超低温下金属态到绝缘态的转变，还诱导出超导现象 [2]。如果魔角消失，超导性也随之消失，这些发现引起了学界的轰动。
魔角石墨烯。图片来源：MIT news [3]
去年，曹原等人再一次报道新的发现，三层转角石墨烯比双层更稳定，上下两层石墨烯对齐，中间层旋转约1.6° [4]。材料在高达 10 特斯拉的高临界磁场下仍表现出超导性，这远远超过了自旋单线态超导体。研究者推测，三层石墨烯形成了罕见的“自旋三重态”，具有很强的面内临界磁场。然而，到目前为止，关于这种材料的原子或电子结构的数据很少，理论预测所依据的对称堆叠结构的实验信息尚不充足。
扭曲三层石墨烯的超导性。图片来源：Nature [5]
近期，美国哥伦比亚大学Abhay N. Pasupathy教授课题组在Science 杂志上发表论文，使用扫描隧道显微镜更仔细地观察了扭曲三层石墨烯的堆叠结构，并直接表征了材料的电子特性。他们发现，顶层和底层之间的微小的错位，将导致晶格重新排列成三角形区域图案。这些畴具有扭曲的三层结构，由线缺陷和点缺陷组成的网络隔开。这将有助于从理论上解释为什么扭曲三层石墨烯比两层更适合超导相关的研究与应用。
改变扭曲角度，影响石墨烯的超导能力。图片来源：哥伦比亚大学 [6]
要实现完美的三层石墨烯超晶格，表征手段必不可少，由于莫尔晶格不会在传输中产生强烈的直接信号，使得STM显微镜探针成为检测它的少数方法之一。图像显示，三层石墨烯上下层对齐，中间层发生扭曲，形成局部镜像对称AtA（“a-twist-a”）结构，平均扭曲度为1.56°。
扭曲三层石墨烯及STM表征。图片来源：Science
局部扭曲角度直方图显示出优异的均匀度，整个视野中标准偏差仅为0.03°。如此低的扭曲角失配，为研究三层石墨烯的物理特性提供了可能。当栅压为0 V时，扫描隧道（STS）谱显示出由导带和价带产生的一对叠加共振峰。每个平带在其动量空间中都有一个鞍点，从而在态密度中产生一个尖峰，即范霍夫奇点（VHS）。价带和导带的VHS点之间距离约为18 meV，半峰宽约为23 meV。随着栅压改变，价带和导带的峰也发生平移。
扭曲三层石墨烯及STS表征。图片来源：Science
经过对莫尔超晶格的重构，扭曲三层石墨烯中的扭曲角无序不会像魔角双层石墨烯中那样导致电子结构的平滑和随机波动，而是导致电子颗粒的形成，从而产生一种内在可控的莫尔无序。研究者在扭转子和孤子位置的整数填充附近的掺杂处观察到带隙，这些特征表明莫尔超晶格重构并非基于单粒子，而是呈现出电子关联的清晰特征。
莫尔超晶格重构。图片来源：Science
相关带隙和平带共振。图片来源：Science
未来，研究者希望将他们在扫描隧道显微镜中看到的图像与三层石墨烯设备中量子现象的测量结果联系起来，“如果我们能够控制这些扭曲，它们都取决于器件顶层和底层之间的角度失配，我们就可以系统地研究它们对超导的影响”，Pasupathy教授课题组博士生、本文一作Simon Turkel说，“这将是一个令人兴奋的开放性问题”。[6]
原文：
Orderly disorder in magic-angle twisted trilayer graphene
Simon Turkel, Joshua Swann, Ziyan Zhu, Maine Christos, K. Watanabe, T. Taniguchi, Subir Sachdev, Mathias S. Scheurer, Efthimios Kaxiras, Cory R. Dean, Abhay N. Pasupathy
Science, 2022, 376, 193-199. DOI: 10.1126/science.abk1895
参考文献：
[1] R. Bistritzer, et al. Moiré bands in twisted double-layer graphene. PNAS 2011, 108, 12233-12237. DOI: 10.1073/pnas.1108174108
[2] Cao, Y., et al. Unconventional superconductivity in magic-angle graphene superlattices. Nature 2018, 556, 43-50. DOI: 10.1038/nature26160
[3] Researchers map tiny twists in “magic-angle” graphene
[4] Cao, Y., et al. Pauli-limit violation and re-entrant superconductivity in moiré graphene. Nature 2021, 595, 526-531. DOI: 10.1038/s41586-021-03685-y
[5] Y.-T. Hsu, Superconductivity in a graphene system survives a strong magnetic field. Nature 2021, 595, 495-496. DOI: 10.1038/d41586-021-01890-3
[6] In a Sea of Magic Angles, ‘Twistons’ Keep Electrons Flowing Through Three Layers of Graphene
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