浙江科技大学化学系、浙江省高分子材料表界面科学重点实验室Li Bai等–用于高性能超级电容器和锂离子电池的非常规氧化石墨烯

氧化石墨烯被公认为是制备石墨烯及其衍生物的重要前驱体，但由于其电学性能较差，以及强氧化过程中产生的许多结构缺陷，受到了尖锐的批评。氧化石墨烯的非氧化合成策略有望很好地解决这一问题。受这一概念的启发，我们成功地实现了超惰性、市售石墨氟化物原料的水解，获得了一种全新的、定义明确的石墨烯氧化物，即G(C4)–OH，其中羟基是唯一的含氧基团，六边形蜂窝碳晶格的缺陷更小。在超级电容器和锂离子电池中，G(C4)–OH的优越结构使其在导电性、载流子迁移率等基本电性能以及电化学性能方面都大大优于传统的氧化石墨烯。与传统的氧化石墨烯一样，G(C4)–OH对多功能亲电试剂具有很强的反应性，为定制石墨烯功能和其应用定位提供了巨大的后功能化机会。

图1. G(C₄)-OH的水热合成示意图

图2. 结构表征。(a)GF原料、G(C₄)-OH和GO的XPS测量光谱;(b)GF、(c)G(C₄)-OH和(d)GO的C 1 s核水平XPS光谱；(e)GO、(f)G(C₄)-OH的O 1 s核水平的XPS光谱(g)GF、GO和G(C₄)-OH的FT-IR谱图；(h)GF、GO和G(C₄)-OH的TGA曲线。GF:氟化石墨原料。

图3. 拉曼映射和形态。(a)G(C₄)-OH，(b)GF，(c)GO的拉曼光谱；(d)GO，(e)G(C₄)-OH的二维扫描拉曼图谱；(f)GO，(g)G(C₄)-OH的低倍TEM图像；(h)GO，(i)G(C₄)-OH的HR-TEM图像；(j)GO，(k)G(C₄)-OH的AFM高倍图像，比例尺：500 nm（插图：高度曲线(1)和直径分布特征(2))。f-1和g-1：电子衍射（ED）图。

图4. 电化学性能。（a）G(C₄)-OH在20、50、100、200和500 mV s^-1时的CV曲线；（b）G(C₄)-OH，rGO和GO在20 mV s^-1时的CV曲线.（c）G(C₄)-OH在0.5、1.0、2.0、5.0和10.0A g^-1时的GCD曲线;（d）G(C₄)-OH、rGO和GO在不同电流密度下的比电容；（e）G(C₄)-OH，rGO和GO的EIS-Nyquist图；（f）G(C₄)-OH、rGO和GO的波特图；（g）10 A g^-1时，G(C₄)-OH、rGO和GO在超级电容器系统中的循环稳定性；（h）G(C₄)-OH在1C时的恒电流充放电曲线；（i）G(C₄)-OH在0.1C–10C范围内的倍率能力；（j）锂离子电池系统中G(C₄)-OH、rGO和GO在1C时的循环性能。

图5. G(C₄)-OH多用途后功能化。

相关研究成果由浙江科技大学化学系、浙江省高分子材料表界面科学重点实验室Li Bai等人于2022年发表在Chemical Engineering Journal (https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.134639)上。原文：Unusual graphite fluoride hydrolysis toward unconventional graphene oxide for high-performance supercapacitors and Li-ion batteries。