JACS：石墨烯网负载高暴露Fe−N4位点高效酸性ORR

质子交换膜燃料电池（PEMFCs）被认为是最有前途的清洁和可持续能源转换技术之一，有望解决人们对化石能源的依赖，并为绿色能源的发展创造动力。传统上，铂族金属(PGM)催化剂被用来促进氧还原反应（ORR）的缓慢反应动力学，这对于PEMFC而言至关重要。然而，占PEMFCs系统总成本一半以上的PGM的稀缺性和高成本严重制约了其大规模应用。迄今为止，在所开发的无PGM催化剂中，Fe和N配位的碳载体（Fe-N-C）催化剂在酸性介质中表现出良好的ORR电催化活性。

近日，华东师范大学Wei Xia，Jing Tang，南京航空航天大学Jianping He，早稻田大学Yusuke Yamauchi利用氮掺杂石墨烯纳米网（NGM）作为理想的基质，用于固定、稳定和分散具有明确Fe-N配位结构的铁酞菁（FePc）分子。

本文要点

要点1. 研究人员用KCl和LiCl分别作为剥离剂和腐蚀剂，将含锌纳米叶（ZZIF-L）剥离成超薄的2D NGM。由此得到的NGM非常薄，并且呈现出大的层次化多孔结构。重要的是，通过调节LiCl和KCl的比例，可以很容易地调节得到的NGM中的孔径分布。

要点2. FePc分子被选为形成Fe-N_x活性中心的理想前体。采用高温热解法制备了金属负载量高达8.36 wt%的铁单原子催化剂（SA-Fe-NGM）。

要点3. 研究人员考察了SA-Fe-NGM催化剂的ORR性能，测定了半波电位(E_1/2)，并与工业催化剂进行了比较。此外，还进行了H₂/O₂膜电极组件(MEA)测试，以验证SA-Fe-NGM催化剂的性能，并评价其在电化学转化装置中的应用潜力。

Jingjing Li, et al, Metal-Organic Framework-Derived Graphene Mesh: a Robust Scaffold for Highly Exposed Fe-N₄ Active Sites toward an Excellent Oxygen Reduction Catalyst in Acid Media, J. Am. Chem. Soc., 2022

DOI: 10.1021/jacs.2c00719

https://doi.org/10.1021/jacs.2c00719