ACS AMI | 稳定、低功耗黑磷－石墨烯人工突触器件

英文原题：Robust And Low Power Consumption Black Phosphorous-Graphene Artificial Synaptic Devices

通讯作者：尉国栋，陕西科技大学物理与能源学院；丁利苹，陕西科技大学电子信息与人工智能学院

作者：Shuai Yuan（袁帅）, Bocang Qiu（仇伯仓）, Koshayeva Amina（陈露）, Lan Li（李兰）, Peichen Zhai（翟配郴）, Ying Su（苏莹）, Tao Xue（薛涛）, Tao Jiang（姜涛）

背景介绍

目前，基于冯·诺依曼体系结构的传统计算机的开发已经遇到了限制效率的瓶颈，因为它们的内存和处理器的功能单元是分离的。受人脑在执行多种复杂计算能力的并行性、低功耗、容错性、自学习和鲁棒性的启发，开发类脑人工突触智能计算系统被认为是克服冯·诺依曼瓶颈的最有希望的途径。2011年，Ohno等人首次报道了基于无定形Ag₂S忆阻器的人工突触，所制备的人工突触在变化的电脉冲信号下具有类似生物突触的响应，很好地模拟了生物突触的基本功能。经过这一开创性的工作，具有模拟神经突触功能的各种忆阻器引起了人们极大的兴趣。迄今为止，各种二维材料，如MoS₂、石墨烯、黑磷（BP）和HfO₂等已被广泛研究来制备人工突触。其中BP作为一种新兴的二维半导体材料，具有0.3~2.0 eV的可调带隙、优良的生物相容性和高达~ 1000 cm² V⁻¹ s⁻¹的高载流子迁移率等一系列优点，已经成为了研究热点。据此，BP忆阻器作为神经突触设备用于构建人工神经网络和未来的神经形态计算成为可能。但是，尽管付出了巨大的努力，基于BP的二维忆阻器的开发受到了以下两个尚未解决的挑战: 1)稳定性，2)导电机制。众所周知，在黑磷结构中因为每个P原子上固有的孤对电子极易与空气中的水分子和氧气结合，导致其在空气中的稳定性变差。另一方面，BP忆阻器的主要机制是通过黑磷内部缺陷(或孔洞)通过对电子的捕获/脱陷在器件内部形成导电丝（或金属活性电极迁移在内部形成金属导电细丝）。而以导电丝为主的2D BP基忆阻器的性能会随着时间的推移而恶化，这是由于导电丝会破坏BP的内部晶体结构，从而降低其稳定性。据此如何来解决BP忆阻器的这两大难题是摆在我们所有科研工作者面前的挑战。

图1.  BP-GOQD人工突触性结构示意图和材料表征图

文章亮点

近日，陕西科技大学许并社团队尉国栋教授与陕西科技大学电智学院丁利苹副教授合作在ACS Applied Materials & Interfaces上发表了利用一种简单快捷的制备方法—真空抽滤法来制备二维黑磷功能薄膜材料，通过抽滤氧化石墨烯纳米片溶液、黑磷-氧化石墨烯量子点混合溶液和氧化石墨烯纳米片溶液，形成了氧化石墨烯纳米片对二维黑磷烯的封装，进而组装成了两端结构Ag/GO/BP-GOQD/GO/ITO人工突触器件。此项研究制备了一种高稳定、低功耗的黑磷-氧化石墨烯人工突触器件，此器件可以很好的模拟生物突触的多种功能，更为重要的一点是此研究很大程度上解决了黑磷材料空气稳定性差的缺陷，为黑磷的进一步应用打下坚实基础。

图2. BP-GOQD人工突触性模拟生物突触功能数据图

所制备的BP-GOQD人工突触器件不仅可以很好的模拟生物突触的各种功能像，短时记忆STM、长时记忆LTM、双脉冲异化PPF、尖峰时许可塑性STDP等，还可以将多个BP-GOQD人工突触连接来模拟生物的树突功能，很好的模拟了逻辑“与”和逻辑“或”的逻辑运算，并且更进一步的完成了“巴浦洛夫”条件反射的模拟。进一步证实了二维黑磷在人工智能领域具有重要的应用潜力。

丁利苹副教授对氧化石墨烯是如何增强黑磷的空气稳定性进行深入分析，提出黑磷表面经过氧化石墨烯包覆后，其孤对电子被中和并与氧化石墨烯复合形成P-C和P-O-C键，这一设想被拉曼和XPS表征所证实。P-C和P-O-C键的存在极大的提高了黑磷的空气稳定性，使Ag/GO/BP-GOQD/GO/ITO器件在空气中放置超过3个月后仍具有很好的人工突触性能。

图3. BP-GOQD人工突触性低功耗测试数据图

此外，本研究发现引入的氧化石墨烯量子点可显著增强黑磷人工突触的性能，并极大地提高器件的稳定性。这得益于氧化石墨烯量子点的量子限制效应，由于量子限制效应的存在，使得流经黑磷的电子在局域场增加效应和量子限制效应的协同作用下被束缚在黑磷-氧化石墨烯量子点介质层内部，不但提高了器件整体的电子存储能力，而且量子限制效应限制了器件内部电子的运动，使器件具有低功耗和高灵敏度。

总结/展望

研究团队将黑磷与氧化石墨烯和氧化石墨烯量子点进行复合，成功的制备了高稳定性，低功耗的BP忆阻器人工突触器件。本文设计的BP-GOQD人工突触器件为BP在人工智能领域的应用开辟了一条新的道路。

相关论文发表在ACS Applied Materials & Interfaces上，陕西科技大学博士研究生袁帅为文章的第一作者，尉国栋教授和丁利苹副教授为通讯作者。

通讯作者信息

尉国栋 教授

尉国栋教授：男，1981年出生，山西大同人，教授，博士生导师。曾入选陕西省青年千人、浙江省高等学校中青年学科带头人和吉林大学学术骨干，长期致力于碳化硅基半导体纳米材料的可控制备及其光电器件应用研究。到目前为止，已经在国内外学术刊物发表SCI收录论文近100多篇。在JACS, NAPG, CEJ, CC, Nanoscale, Nanoresearch, JMCA, JPCC, APL等期刊上发表论文100余篇和授权发明专利17项，受邀作为40余种国际知名刊物的审稿人。

研究方向：

1）SiC纳米光电探测器件性能应用研究

2）人工神经突触器件及基于Python实现卷积神经网络

丁利苹 副教授

丁利苹副教授：女，硕士生导师。2015年毕业于四川大学获博士学位，2019-2021年，赴韩国基础科学研究院从事博士后研究工作。先后入选陕西高校“青年杰出人才支持计划”、“陕西省科协青年人才托举计划”，以第一完成人身份荣获“陕西省科学技术奖”三等奖、“陕西省高等学校科学技术奖”二等奖以及“陕西省优秀学术论文奖”。近年来，先后主持国家自然科学基金、陕西省自然科学基金、陕西省教育厅等项目。授权国家发明专利7件。在国内外SCI期刊发表论文50余篇，其中一作23篇，通讯作者7篇，一作中包含12篇发表在国际顶级杂志上(包括J. Am. Chem. Soc. 1; Nat. Commun. 1; ACS. Nano. 1; J. Phys. Chem. Lett. 1; Nanoscale Horiz. 1; Inorg. Chem. 4; J. Phys. Chem. C 2; J. Mater. Sci. Technol. 1)。

研究方向：

1）二维材料(MoS2、黑磷纳米带、hBN等)的制备及生长机理研究。

2）半导体材料与器件的结构与物性研究。

英文原文

ACS Appl. Mater. Interfaces 2022, 14, 17, 19975–19987

Publication Date: May 2, 2022

https://doi.org/10.1021/acsami.2c03667

Copyright © 2022 American Chemical Society